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蘇州大學放射醫學與輻射防護國家重點實驗室、放射醫學與防護學院王殳凹教授通過將理論計算與實驗相結合的方式成功地解決了在超低分壓下的惰性氣體捕獲中由熱力學和動力學相互制約引起的權衡問題，成功合成出一例對放射性氡的吸附性能（吸附容量和去除深度）超過目前性能最好的商業吸氡材料（椰殼活性炭）的新型框架材料，在氡的污染控制領域取得了重要突破。相關成果以“Thermodynamics-Kinetics-Balanced Metal-Organic Framework for In-Depth Radon Removal under Ambient Conditions”為題發表于Journal of the American Chemical Society上，論文鏈接：https://doi.org/10.1021/jacs.2c04025。

氡（Rn）是一種無色、無臭、無味普遍存在的放射性惰性氣體，其同位素（219Rn、220Rn和占主導的222Rn）及子體是人類所受天然輻射的主要來源之一。盡管Rn在空氣中的濃度極低(< 8.0 × 10-15 mol/m3)，但Rn可通過呼吸道吸入，飲食等途徑進入人體，其衰變產生的α粒子對人體呼吸系統產生放射性隨機性效應可輻照誘發肺癌，導致Rn成為肺癌誘因的主要元兇之一。Rn及其衰變子體于2012年被國際癌癥研究機構（IARC）認定為人類致癌物（I組），據數據統計在我們國家發生的肺癌病例中，12%-16%由氡氣引發，其中4%的肺癌死亡病例由氡導致（Environmental Health Perspectives, 2018, 126, 057009）。世衛組織國際氡項目建議室內氡濃度的參考水平為100 Bq/m3，以最大限度地減少室內氡暴露對健康的危害。同時，Rn的放射性本底是中微子研究等前沿物理實驗中的主要干擾背景之一，因此實驗場所必須嚴格控制Rn的濃度水平（< 1 mBq/m3）。遺憾的是，目前廣泛應用的除Rn技術主要是通風和物理阻隔，都很難實現對Rn的深度去除，而且能耗相對較大，因此開發高效和節能的除Rn方法迫在眉睫。然而由于Rn的化學惰性與吸附劑之間只存在弱的范德華(vdW)相互作用，以及相對于空氣中主要氣體組分（如：H2O，N2，CO2等）的濃度，氡的濃度極低（<1.8 × 10?14 bar, <106 Bq/m3），因此，設計合成在環境條件下深入去除Rn的吸附材料仍然是領域的一大挑戰。

近年來借助機器學習來設計和篩選材料的方法徹底革新了化學/材料科學中傳統的運作模式。在基礎科學原理的指導下，計算篩選和建模可以幫助研究人員快速縮小具有高潛力、特定用途的材料的可能范圍，而這在之前只能依賴于科研人員的科學直覺或大量的實驗試錯。在本工作中，研究團隊綜合考慮吸附過程中的熱力學和動力學因素，通過理論計算篩選出一種具有準開放孔徑的改性MOF材料（Im-1）用于Rn的深度去除。Im-1中尺寸大小和Rn匹配的空腔保證了Rn和Im-1之間具有足夠強的vdW作用力，而打開的窗口在以犧牲最小的熱力學性能的前提下極大地提高了Rn在孔道內擴散的動力學性能(圖1)。

圖1. 基于CoRE ZIFs數據庫，通過熱力學計算篩選出性能最佳的吸Rn結構ZIF-7，進而探索ZIF-7的吸Rn機制以及配體取代對ZIF-7吸Rn的熱力學性能和動力學性能的調控

隨后，研究團隊在實驗上通過原位配體取代法合成出和Im-1中Im/bIm的比例最為接近的改性ZIF-7材料—ZIF-7-Im，并通過1H NMR、PXRD、FT-IR以及Xe與空氣中主要組分氣體吸附等測試表征證實了Im的成功取代以及結構內孔道的成功改性（圖2）。Rn穿透實驗結果表明原始ZIF-7對Rn基本沒有捕獲能力，這與理論計算的高動力學能壘結果相吻合（圖3c）；而ZIF-7-Im則展現出優異的Rn吸附能力。在相同條件下報道的所有Rn吸附劑中，ZIF-7-Im展示了創紀錄的Rn吸附容量（Q = 24.1 Bq/g）和8.6 L/g的Kd值（圖3d），這幾乎是目前性能最好的商業AC材料（Q = 14.1 Bq/g，Kd = 5.2 L/g，圖3b）的兩倍。

圖2. ZIF-7-Im中Im成功取代的系列表征以及取代后結構與原始ZIF-7之間在氣體吸附行為上的對比

圖3. Rn穿透實驗的示意圖模型及椰殼活性炭、原始ZIF-7以及ZIF-7-Im三種材料的Rn穿透實驗結果

上述實驗結果為在環境條件下捕獲超低分壓的惰性氣體Rn這一長期挑戰提供了一個可行的解決方案。據此可以發展新一代放射性氡氣體污染控制材料，實現多種應用場景下氡的深度凈化。

蘇州大學放射醫學與輻射防護國家重點實驗室，放射醫學與防護學院博士研究生汪遐、助理研究員馬付銀、助理研究員劉勝堂以及博士后陳黎熙為該工作的共同第一作者，王殳凹教授和楊再興副教授為共同通訊作者。該研究工作得到了國家重點研發計劃項目、國家自然科學基金等科研項目的支持。