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鋰硫電池具有能量密度高（2600 Wh kg^-1）、硫單質成本低廉和環境友好等優勢，在替代鋰離子電池的新一代電化學儲能體系中極具競爭力。硫正極的容量發揮與復雜的“固-液-固”多步反應動力學緊密相關，尤其是硫化鋰的沉積/解離過程，貢獻了鋰硫電池正極充放電容量的四分之三，是影響性能的重要過程。然而，硫化鋰的絕緣性導致了電化學過程需要克服較高反應活化能；電化學過程中硫化鋰形成是平面生長，造成了電極表面的快速鈍化，從而導致硫化鋰的沉積/解離過程，動力學緩慢和效率低。近年來，過渡金屬基催化劑用于硫正極可有效降低反應能壘，促進電荷轉移，提高活性物質的利用率，但放電過程中，產物硫化鋰會覆蓋催化位點，降低后續反應的電催化活性。電池體系中催化劑誘導的反應物（產物）的導電屬性變化對性能的影響，尚未得到充分的認識和研究。 

近日，中國科學院金屬研究所科研人員在前期高效鋰硫電池催化劑研究的基礎上（Nat. Commun. 2017, 8, 14627; J. Energy Chem. 2021, 54, 452; Batteries Supercaps 2022, 5, e202100389），提出了篩選鋰硫電池催化劑的新策略。通過誘導吸附于催化劑表面的硫化鋰的電子結構 “絕緣-金屬性”轉變，使被硫化鋰覆蓋的催化位點仍可作為電化學反應的界面，從而實現高的硫化鋰沉積/解離效率。通過第一性原理計算（圖1），篩選出單原子銅催化劑作為模型催化劑，反應界面快速的電荷轉移實現了硫化鋰由二維平面生長到三維球狀團簇生長的轉變（圖2）。催化劑誘導的硫化鋰電子結構轉變使鋰硫電池中催化位點的催化效率得到顯著提高，在高硫負載下獲得了優異的倍率性能和循環性能（圖3）。研究成果近期以“Electronic structure adjustment of lithium sulfide by a single-atom copper catalyst toward high-rate lithium-sulfur batteries”為題發表于Energy Storage Materials上。本工作以鋰硫電池體系為例，研究了催化劑誘導的電化學反應過程產物電子態變化所帶來的影響，為發展復雜反應過程和電池體系的高效電催化劑提供了新的研究思路。 

圖1. 第一性原理計算吸附于金屬單原子催化劑位點的硫化鋰的電子結構和反應能壘。

　　圖2. 硫化鋰沉積過程分析。

圖3. 高硫載量下鋰硫電池的循環性能和軟包電池展示。

博士研究生肖茹為論文第一作者，于彤博士為共同第一作者，孫振華研究員和李峰研究員為論文的通訊作者。該工作得到了國家重點研發計劃、國家自然科學基金、中科院先導專項、興遼英才計劃以及國研中心等相關項目的資助。 

參考資料：http://www.imr.cas.cn/xwzx/kydt/202207/t20220727_6494440.html