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有機半導體的化學摻雜是實現高性能有機光電器件及進行有機半導體電荷傳輸研究的關鍵技術，n-型（電子）摻雜相比于p-型（空穴）摻雜更具有挑戰性。理想的n-型分子摻雜劑應同時具有高空氣穩定性、強還原能力和高摻雜效率。但是，可以直接向有機半導體給出自由電子的直接型n-型摻雜劑（direct n-dopant, 圖1）由于能級較淺，通常空氣穩定性低；而前體型摻雜劑（precursor-type n-dopant, 圖1）可以通過化學鍵斷裂生成中間產物然后向半導體給出電子進行n-型摻雜，從而解決了穩定性問題。然而，化學鍵斷裂通常需要吸收大量的能量，這不僅強烈影響摻雜劑的還原能力，也從動力學上限制了摻雜反應速率并帶來低摻雜效率，成為實現理想n-型分子摻雜的瓶頸。下載化學加APP，閱讀更有效率。

圖1. 基于過渡金屬催化的n-型分子摻雜概念。藍色線條代表過渡金屬催化摻雜路徑，催化劑的引入大幅度降低了反應能量勢壘，從而摻雜效率可以實現數量級的提升。

在本研究中，研究團隊報道了一種具有普適性的、基于過渡金屬催化的高效有機半導體n-型摻雜技術。如圖1所示，通過引入過渡金屬納米粒子（如Pd, Pt, Au）或可溶液法加工的有機金屬配合物（如Pd₂(dba)₃）等作為催化劑，預期可以降低前體類型分子的摻雜反應活化能，從而有效提升其摻雜反應速率、摻雜效率和表觀還原能力。

實驗發現，對于經典摻雜劑N-DMBI-H，在不使用催化劑時，其摻雜效率較低，摻雜反應也需要數小時才能完成；使用催化劑時，其摻雜效率可以提升至接近100%，摻雜反應也僅需要約10秒鐘甚至更短時間就可以完成（視頻1），進而在溶液法處理的n-型高分子半導體薄膜中實現>100 S/cm的高電導率。 

圖2. 分子摻雜劑N-DMBI-H摻雜機理的DFT計算結果，青色和橙色分別對應無催化劑和有催化劑的摻雜過程的吉布斯自由能變。 

進一步的機理研究發現，過渡金屬催化劑的引入可以將N-DMBI-H摻雜過程中的C–H鍵斷裂轉變為強烈放能步驟（圖2），并有效降低H₂產生步驟的能量勢壘，從而帶來近百萬倍的反應速率上的提升，驗證了催化摻雜的概念。研究團隊進而研究了該催化摻雜方法對不同半導體、分子摻雜劑、催化劑的普適性。簡單、高效的催化摻雜概念為有機半導體n-型摻雜研究開辟了新方向，在分子摻雜劑、半導體和催化劑組成的三元體系中具有廣闊的探索空間，也為理想n-型分子摻雜劑的設計提供了新的研究思路。該團隊將催化摻雜方法應用在n-型有機熱電器件、n-型有機薄膜晶體管和鈣鈦礦太陽能電池中，實現了器件性能的顯著提升（圖3）。

圖3. n-型有機半導體的催化摻雜技術實現了包括有機熱電器件(Organic Thermoelectrics)和有機薄膜晶體管(Organic Thin-Film Transistors)在內的多種有機電子器件性能的大幅度提升。

郭旭崗課題組研究助理教授郭晗為論文第一作者，郭旭崗和美國Flexterra公司的Antonio Facchetti博士為論文共同通訊作者，南科大是論文第一單位。其他合作者包括瑞典林雪平大學教授Simone Fabiano、意大利羅馬大學教授Alessandro Motta、韓國高麗大學教授Han Young Woo等。此項研究工作得到了國家自然科學基金、廣東省科技廳、深圳市科創委的資助。南科大分析測試中心為部分實驗表征工作提供了大力支持。

論文鏈接：https://doi.org/10.1038/s41586-021-03942-0 

人物簡介：

郭旭崗教授于1999年獲蘭州大學學士學位，2002年獲蘭州大學碩士學位，2009年獲美國肯塔基大學博士學位，2009年7月至2012年10月在美國西北大學進行博士后研究工作。自2012年11月，在南方科技大學全職工作。2013年入選深圳市孔雀計劃B類人才，2018年被評為廣東省珠江學者特聘教授，2020年入選深圳市地方級領軍人才。主要研究領域為有機半導體材料與光電器件，在n-型高分子半導體材料與器件方向做出了國際領先水平的研究成果。在Chemical Reviews、Nature Photonics、Nature Energy、JACS、Angewandte Chemie、PNAS、Advanced Materials等期刊發表論文130余篇，受Chemical Reviews、Nature Materials、Nature Energy、Chem、高分子學報等期刊約稿撰寫專論、展望及綜述。論文被引用8000余次，H-index為40，其中ESI高被引論文8篇，熱點論文2篇。10余篇論文在期刊封面發表，研究成果被Science Daily、Phys.org、Chemistry World等媒體報道。申請發明專利17項，專利授權5項，主持國家自然科學基金面上項目3項。

參考資料：https://mp.weixin.qq.com/s/pu9jimkm4AsqITZq3cuFHg