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ACS Nano：上科大于平/甄家勁/甄家勁課題組和孫兆茹團隊首次表面合成鋸齒六角石墨烯

來源：上?？萍即髮W 2022-07-26

導讀：近日，上海科技大學物質科學與技術學院于平課題組、甄家勁課題組和孫兆茹課題組合作，首次在金表面上成功合成C144鋸齒形邊緣的冠狀六角烯分子，該成果發表于國際知名學術期刊ACS Nano。

冠狀分子（Coronoids）是一種多環芳香族化合物，由外圍的多層苯環構成并內含一個納米孔，可看作是具有原子級尺度的納米孔石墨烯。冠狀分子是研究芳香體系中π-電子離域性質基本問題的理想模型，由于其電子結構取決于分子外圍苯環層數和中心腔的孔徑大小以及內外的邊緣結構，冠狀分子具有豐富的可調控電子性質。特別的是，具有鋸齒狀（zigzag）邊緣的冠狀六角烯具有開殼（open-shell）的多自由基基態，通過改變分子結構可精確調控其磁性性質，因此在新型碳基自旋電子器件領域有著廣泛的應用潛力。

為克服在冠狀分子在溶液中的低溶解度帶來的合成和表征上的困難，近年來有科學家利用表面合成（on-surface synthesis）方法，設計了特定的前驅體分子，并在金表面上通過烏爾曼（Ullmann）偶聯以及脫氫環化反應成功合成了具有扶手椅（armchair）邊緣的冠狀六角石墨烯。但由于芳基-芳基（aryl-aryl）在表面上的偶聯更傾向于沿扶手椅而不是沿鋸齒形方向，導致設計前驅體分子以及合成具有鋸齒形邊緣結構的冠狀分子面臨極大挑戰。

針對這一難題，聯合團隊設計了特殊的具有表面手性的前驅體分子1，在金表面上通過烏爾曼偶聯以及脫氫環化反應，首次成功合成出了C144鋸齒形冠狀六角烯。通過采用低溫超高真空環境下掃描隧道顯微鏡（STM）和非接觸式原子力顯微鏡（nc-AFM）對C144鋸齒形冠狀六角烯化學結構進行精確表征（圖1），進一步分析了缺陷的產生原因——由前驅體分子1的不同吸附手性及非對稱性的結構引起。

圖1.C144冠狀六角烯的表面合成路徑和化學結構表征。(a) 表面反應合成路徑示意圖。（b）表面產物的STM概貌圖。（c）C144鋸齒六角烯的STM結構圖。（d）C144鋸齒六角烯的AFM化學結構圖。

結合掃描隧道譜學(STS)技術以及密度泛函理論（DFT）計算，研究人員還分析了C144鋸齒形六角烯的電子結構，得到了分子內不同位置測量的費米面附近電子態的能量和態密度的相對強度（圖2a），以及不同能量的電子態的態密度分布（圖2b），分子的HOMO-LUMO能隙為1.67 eV。計算表明了HOMO-LUMO的能隙隨分子中心腔孔徑的大小而變化的振蕩演變趨勢。

圖2.C144冠狀六角烯的電子結構表征及DFT計算。

本研究首次實現了C144鋸齒形邊緣的冠狀六角烯的合成，揭示了其電子性質并分析了其芳香性，為進一步合成和研究具有多自由基性質的鋸齒形邊緣的冠狀六角烯提供了新思路，有助于探索它們在新型碳基自旋器件領域的應用前景。

該成果論文題為“On-Surface Synthesis of C144 Hexagonal Coronoid with Zigzag Edges”，上?？萍即髮W是本項研究的唯一完成單位，物質學院于平課題組2019級研究生朱勖劼、劉亞男以及孫兆茹課題組2019級研究生濮偉雯為文章的共同第一作者，于平教授、甄家勁教授和孫兆茹教授為共同通訊作者。本項成果也充分體現了上海科技大學物質學院交叉合作的良好科研氛圍。

論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.2c02163

參考資料：https://www.shanghaitech.edu.cn/2022/0721/c1001a709382/page.htm

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