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Angew：吳立明/陳玲團隊Zintl相In1-xGaxTe熱電材料-純聲子散射以及弱電聲耦合機制研究與性能優化

來源：北京師范大學化學學院      2022-07-15
導讀：北京師范大學吳立明教授和陳玲教授課題組選取具有電子晶體-聲子玻璃(PGEC)特性的Zintl相化合物InTe為研究對象，首次發現該化合物由晶界散射（GBS）和聲學聲子散射（APS）共同主導的載流子傳輸特性。該工作近期被《德國應用化學》Angewandte Chemie International Edition接收，DOI: 10.1002/anie.202208216. 北京師范大學化學學院、珠海先進材料研究中心為該工作完成單位，通訊作者為吳立明教授和陳玲教授, 第一作者為2020級博士生李凡。
熱電材料可以在不產生二次污染的前提下實現熱能和電能的相互轉換，為增加能源利用效率和減輕環境污染提供了潛在的解決方案。然而，較低的能量轉換效率制約了該類材料在能源領域的廣泛應用。理解并掌握材料熱輸運和電輸運的物理本質，對于該領域的進展具有重要的科學意義。晶界是多晶材料體系中普遍存在的一種面缺陷，由于界面附近三維周期性點陣結構業已破壞，導致嚴重的原子錯排和高度的應力集中，使得晶界處化學勢較高。對電輸運而言，晶界勢壘的存在對載流子有顯著的散射效應；對熱輸運而言，晶粒大小（晶界密度）是影響聲子馳豫時間(1/τ = ν/d, ν為聲子群速度，d為平均晶粒尺寸)的核心參數。由于電子和聲子的波長存在顯著的差異，為解耦電聲輸運提供了可能性。近期研究發現晶界處的無序及應變集中將引起強烈的聲子散射，晶粒細化有效地降低了晶格熱導率進而優化了熱電性能(Science, 2008, 320, 634 – 638)。但是晶粒細化引起的晶界勢壘增加，勢必增強對載流子的散射作用并大幅降低載流子遷移率(Energy Environ. Sci. 2020, 13, 1250 – 1258)。因此能否最終優化熱電性能，取決于如何調控材料中熱性能與電性能之間的平衡。尤其是，如何實現在不破壞電輸運性能的前提下抑制熱傳導，仍然是熱電領域的核心問題。

針對上述關鍵科學問題，北京師范大學吳立明教授和陳玲教授課題組選取具有電子晶體-聲子玻璃(PGEC)特性的Zintl相化合物InTe為研究對象，首次發現該化合物由晶界散射（GBS）和聲學聲子散射（APS）共同主導的載流子傳輸特性。他們借助簡化的兩相模型（晶界相和晶粒相），揭示了該材料中晶界相本征的電性能和熱性能在調制整體“復合相”熱電性能中所起的作用。利用低阻晶粒-高阻晶界的兩相輸運模型，輔以晶界相電阻率隨溫度增加而降低的設定，合理地解釋了該材料電導率之所以呈現先上升后下降的反常行為。進一步，他們通過GBS+APS混合散射模型確認了GBS在低溫范圍的主導地位，并利用Pisarenko曲線表現出的散射參數依賴關系很好地區分了晶界散射和電離雜質散射兩種不同的機制。基于這些認識，他們利用晶粒粗化策略，消除了InTe材料的GBS，獲得了純凈的APS以及高載流子遷移率。
進一步地，在消除GBS的基礎上，他們利用Ga摻雜優化了InTe材料的熱電性能。單拋物線模型分析表明，Ga摻雜顯著降低了形變勢從而抑制了電聲耦合效應，實現了載流子濃度提高的同時提高了遷移率，從而優化PF值（8.9 μWcm-1K-2 at 500 K）。此外DFT計算和低溫Cp研究表明，Ga摻雜產生了過剩的光學模，使得聲學模頻率顯著下降，從而增加了三聲子散射相空間，最終抑制了熱輸運；聲學模的下移降低了其截止頻率，導致第一布里淵區內聲學支的局域化，從而降低了聲學支對熱輸運的貢獻；此外聲學模和光學模的耦合效應增加，進一步抑制了晶格熱導率。最終該材料在648 K實現了高ZT值1.2，為截止報道時間，所有已知InTe基材料的最高值。
該工作近期被《德國應用化學》Angewandte Chemie International Edition接收，DOI: 10.1002/anie.202208216. 北京師范大學化學學院、珠海先進材料研究中心為該工作完成單位，通訊作者為吳立明教授和陳玲教授, 第一作者為2020級博士生李凡。該研究得到國家自然科學基金、北師大高層次引進人才基金、化學學院、北京師范大學珠海自然高等研究院、北京市重點實驗室、北京市自然科學基金等資金的大力資助，特此感謝。

參考資料：http://www.chem.bnu.edu.cn/kydt/246580.html

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