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Adv.Mater.武大彭天右、李仁杰課題組在發表二氧化碳還原新進展

來源：武漢大學化學與分子科學學院      2022-07-11
導讀：近日，《先進材料》（Advanced Materials）以研究性論文（Research Article）的形式，在線發表了化學與分子科學學院彭天右、李仁杰課題組關于調控共價有機框架的結構進而提高電催化CO2還原活性的最新研究成果。論文題目為《酞菁-卟啉偶聯的共價有機骨架的結構調控以實現高活性和選擇性電催化CO2還原》（“Structural Regulation of Coupled Phthalocyanine–Porphyrin Covalent Organic Frameworks to Highly Active and Selective Electrocatalytic CO2Reduction”），彭天右教授、李仁杰副教授為通訊作者，碩士研究生袁君潔為第一作者。
開發新型的清潔能源和減少溫室氣體排放為21世紀全世界關注的重點問題。彭天右課題組一直致力于基于光催化和電催化的能源轉換研究（Appl. Catal. B2019, 248, 477，Appl. Catal. B2019, 241, 130，Appl. Catal. B2019, 254, 351，Appl. Catal. B2020, 263, 118353，Appl. Catal. B2020, 279, 119377）。近年來，課題組致力于卟啉、酞菁基聚合物光（電）催化材料的調控合成與性能研究，采用Sonogashira反應將兩個卟啉單元偶聯用于光催化制氫領域（Adv. Funct. Mater.2021, 31, 2009819），進一步在BiVO4上原位聚合可實現光催化全水分解（Adv. Energy Mater.2021, 11, 2003575）或CO2還原（Appl. Catal. B2021, 291, 120128）。此外，還將卟啉與富電子的鉗形配體用亞胺鍵連接獲得的聚合物用于電催化析氫（Adv. Funct. Mater.2021, 31, 2107290）。

在這些研究的基礎上，該課題組進一步將卟啉和酞菁通過亞胺化反應偶聯形成共價有機框架材料，并將其用于電催化CO2還原領域。結果表明，它的催化活性優于CoPc單體，這歸因于共價有機框架材料能夠暴露出更多的活性位點以及鈷中心的富電子環境。除此之外，該項工作通過改變卟啉的結構進而改變框架材料的孔結構，結果表明孔徑更大的框架材料具有更好的CO2還原本征活性，這可能與它更容易吸附CO2有關。通過理論計算也進一步驗證了，孔徑更大對CO2的吸附和活化更有利。這項工作為基于卟啉、酞菁聚合物的CO2還原光/電催化劑的結構設計提供了一種新的思路，揭示了電催化劑的孔結構在CO2還原反應中的重要作用。
該項工作得到了課題組張靜副教授和湖北大學張躍興教授的大力支持和國家自然科學基金（21975190、21871215、21631003和21573166）、深圳市科技計劃項目（JCYJ20180302153921190）和湖北省創新研究群體基金（2014CFA007）的經費支持。

文章鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.202203139

參考資料：http://www.chem.whu.edu.cn/info/1312/12364.htm


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