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熱電材料能夠?qū)崿F(xiàn)熱能與電能之間的直接轉(zhuǎn)換，由熱電材料做成的器件具有設(shè)備構(gòu)造簡單、服役穩(wěn)定性高、對(duì)熱源要求低等特點(diǎn)，在低品質(zhì)環(huán)境廢熱的回收利用領(lǐng)域展現(xiàn)出了無可替代的優(yōu)勢(shì)，具有極大的應(yīng)用前景。然而，由于當(dāng)前熱電材料性能較低，導(dǎo)致其能量轉(zhuǎn)換效率難以滿足需求，這在很大程度上限制了熱電技術(shù)的商業(yè)化應(yīng)用。熱電材料的性能直接由無量綱熱電優(yōu)值zT = S2σT/(ke+kL)來決定，高性能熱電材料需要具有高的電導(dǎo)率、大的塞貝克系數(shù)以及低的熱導(dǎo)率，然而，由于這幾個(gè)材料本征參數(shù)之間相互耦合，在對(duì)某一個(gè)參數(shù)進(jìn)行優(yōu)化時(shí)必須兼顧其他性能參數(shù)的惡化問題，因此，協(xié)同調(diào)控?zé)犭姴牧系谋菊鲄?shù)以實(shí)現(xiàn)熱電性能的提升成為熱電領(lǐng)域中的一個(gè)巨大挑戰(zhàn)。2021年2月19號(hào)（Science,371,830-834,2021)，何佳清團(tuán)隊(duì)將高熵穩(wěn)定的策略用于協(xié)同調(diào)控材料的電、熱傳輸性能，并成功應(yīng)用于n型硒化鉛基熱電材料，通過解耦電熱傳輸機(jī)制實(shí)現(xiàn)了熱電性能的大幅提升。

在本工作中，研究團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步將這一優(yōu)化策略擴(kuò)展應(yīng)用到p型碲化鍺基熱電材料中。在由高熵穩(wěn)定獲得的極低晶格熱導(dǎo)率基礎(chǔ)上，通過調(diào)控電子局域化程度，避免了無序引入對(duì)電子傳輸?shù)挠绊懀瑥亩垢哽仨诨N基材料的電性能得到了顯著提升。這種電性能和熱性能的協(xié)同優(yōu)化,極大地提高了材料的熱電優(yōu)值，同時(shí)還實(shí)現(xiàn)了極高的器件轉(zhuǎn)換效率，有利于高熵穩(wěn)定概念在高性能熱電材料開發(fā)中的應(yīng)用。

在碲化鍺基材料中，通過高熵策略在鍺原子位置上引入多種元素，導(dǎo)致晶格發(fā)生扭曲，引起電子發(fā)生重排，從而改變了電子的局域化程度。研究團(tuán)隊(duì)采用DPC-STEM技術(shù)來表征這種材料中電子的轉(zhuǎn)移和重排，發(fā)現(xiàn)在純的碲化鍺材料中，鍺和碲原子之間的電子存在很強(qiáng)的耦合效應(yīng)，而通過多元素固溶的高熵碲化鍺能夠穩(wěn)定晶體結(jié)構(gòu)，鍺原子會(huì)從菱形的偏離中心位置向幾何中心位置移動(dòng)，從而實(shí)現(xiàn)不同原子之間耦合電場的解耦效應(yīng)。這種由于高熵穩(wěn)定現(xiàn)象導(dǎo)致的電場解耦效應(yīng)能夠避免電子的局域化現(xiàn)象，通過將共價(jià)鍵的局域電子轉(zhuǎn)變?yōu)槌瑑r(jià)鍵的非局域電子來促進(jìn)電子長程傳輸，從而實(shí)現(xiàn)對(duì)電性能的提高?；趯?duì)碲化鍺基高熵?zé)犭姴牧想妭鬏斝阅艿臏y(cè)定以及由于高熵穩(wěn)定導(dǎo)致的電子非局域現(xiàn)象，研究團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)材料的功率因子不僅沒有下降，反而在中低溫區(qū)獲得了大幅提升。

圖1 通過調(diào)控原子位置改變電子局域化程度。

這種高熵穩(wěn)定現(xiàn)象在大幅提升中低溫區(qū)電傳輸性能的同時(shí)，仍然能夠大幅降低晶格熱導(dǎo)率。其具體機(jī)制除了晶格扭曲以外，還包括由于高無序度存在所導(dǎo)致的聲子局域現(xiàn)象?；诶庾V和聲速測(cè)定，研究團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)碲化鍺基材料中的聲子長程輸運(yùn)被限制，也即聲子被局域在分立的頻率模式，難以相互共振交換熱量。同時(shí)，橫波聲子對(duì)這種局域效應(yīng)更為敏感，而縱波聲子則相對(duì)不敏感，這將會(huì)造成橫波聲子的軟化?；诟窳帜紊瓍?shù)的數(shù)學(xué)表達(dá)形式，橫波聲子的軟化導(dǎo)致了強(qiáng)非簡諧效應(yīng)，表明聲子散射的倒逆過程將會(huì)大幅增強(qiáng)，這是高熵穩(wěn)定碲化鍺基材料晶格熱導(dǎo)率大幅降低的一個(gè)重要原因。

圖2 晶格扭曲和聲子局域降低晶格熱導(dǎo)率。

由于高熵穩(wěn)定對(duì)電子和聲子的協(xié)同優(yōu)化，碲化鍺基材料的熱電優(yōu)值得到了明顯提升，其ZT值可以達(dá)到2.7，而采用這種高性能的熱電材料，研究團(tuán)隊(duì)開發(fā)了單級(jí)和分級(jí)熱電發(fā)電器件，器件的能量轉(zhuǎn)換效率可以達(dá)到10.5%和13.3%，為最高的實(shí)驗(yàn)熱電轉(zhuǎn)換效率。

圖3 碲化鍺基材料和器件的高熱電性能。

何佳清團(tuán)隊(duì)研究副教授江彬彬（現(xiàn)為電子科技大學(xué)研究員）和研究助理教授王戊為本論文的共同第一作者，何佳清為本論文的唯一通訊作者，合作者包括南科大物理系副教授黃明遠(yuǎn)課題組。南科大是論文第一單位，合作單位包括電子科技大學(xué)。

以上研究獲得了國家自然科學(xué)基金、廣東省領(lǐng)軍人才計(jì)劃、粵港澳光熱電能源材料與器件聯(lián)合實(shí)驗(yàn)室、深圳市科技創(chuàng)新委員會(huì)的資助，同時(shí)得到了南科大校長亮點(diǎn)項(xiàng)目的大力支持。

論文鏈接: http://dx.doi.org/10.1126/science.abq5815