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熱電材料能夠實現熱能與電能之間的直接轉換，由熱電材料做成的器件具有設備構造簡單、服役穩定性高、對熱源要求低等特點，在低品質環境廢熱的回收利用領域展現出了無可替代的優勢，具有極大的應用前景。然而，由于當前熱電材料性能較低，導致其能量轉換效率難以滿足需求，這在很大程度上限制了熱電技術的商業化應用。熱電材料的性能直接由無量綱熱電優值zT = S2σT/(ke+kL)來決定，高性能熱電材料需要具有高的電導率、大的塞貝克系數以及低的熱導率，然而，由于這幾個材料本征參數之間相互耦合，在對某一個參數進行優化時必須兼顧其他性能參數的惡化問題，因此，協同調控熱電材料的本征參數以實現熱電性能的提升成為熱電領域中的一個巨大挑戰。2021年2月19號（Science,371,830-834,2021)，何佳清團隊將高熵穩定的策略用于協同調控材料的電、熱傳輸性能，并成功應用于n型硒化鉛基熱電材料，通過解耦電熱傳輸機制實現了熱電性能的大幅提升。

在本工作中，研究團隊進一步將這一優化策略擴展應用到p型碲化鍺基熱電材料中。在由高熵穩定獲得的極低晶格熱導率基礎上，通過調控電子局域化程度，避免了無序引入對電子傳輸的影響，從而使高熵碲化鍺基材料的電性能得到了顯著提升。這種電性能和熱性能的協同優化,極大地提高了材料的熱電優值，同時還實現了極高的器件轉換效率，有利于高熵穩定概念在高性能熱電材料開發中的應用。

在碲化鍺基材料中，通過高熵策略在鍺原子位置上引入多種元素，導致晶格發生扭曲，引起電子發生重排，從而改變了電子的局域化程度。研究團隊采用DPC-STEM技術來表征這種材料中電子的轉移和重排，發現在純的碲化鍺材料中，鍺和碲原子之間的電子存在很強的耦合效應，而通過多元素固溶的高熵碲化鍺能夠穩定晶體結構，鍺原子會從菱形的偏離中心位置向幾何中心位置移動，從而實現不同原子之間耦合電場的解耦效應。這種由于高熵穩定現象導致的電場解耦效應能夠避免電子的局域化現象，通過將共價鍵的局域電子轉變為超價鍵的非局域電子來促進電子長程傳輸，從而實現對電性能的提高。基于對碲化鍺基高熵熱電材料電傳輸性能的測定以及由于高熵穩定導致的電子非局域現象，研究團隊發現材料的功率因子不僅沒有下降，反而在中低溫區獲得了大幅提升。

圖1 通過調控原子位置改變電子局域化程度。

這種高熵穩定現象在大幅提升中低溫區電傳輸性能的同時，仍然能夠大幅降低晶格熱導率。其具體機制除了晶格扭曲以外，還包括由于高無序度存在所導致的聲子局域現象。基于拉曼光譜和聲速測定，研究團隊發現碲化鍺基材料中的聲子長程輸運被限制，也即聲子被局域在分立的頻率模式，難以相互共振交換熱量。同時，橫波聲子對這種局域效應更為敏感，而縱波聲子則相對不敏感，這將會造成橫波聲子的軟化。基于格林奈森參數的數學表達形式，橫波聲子的軟化導致了強非簡諧效應，表明聲子散射的倒逆過程將會大幅增強，這是高熵穩定碲化鍺基材料晶格熱導率大幅降低的一個重要原因。

圖2 晶格扭曲和聲子局域降低晶格熱導率。

由于高熵穩定對電子和聲子的協同優化，碲化鍺基材料的熱電優值得到了明顯提升，其ZT值可以達到2.7，而采用這種高性能的熱電材料，研究團隊開發了單級和分級熱電發電器件，器件的能量轉換效率可以達到10.5%和13.3%，為最高的實驗熱電轉換效率。

圖3 碲化鍺基材料和器件的高熱電性能。

何佳清團隊研究副教授江彬彬（現為電子科技大學研究員）和研究助理教授王戊為本論文的共同第一作者，何佳清為本論文的唯一通訊作者，合作者包括南科大物理系副教授黃明遠課題組。南科大是論文第一單位，合作單位包括電子科技大學。

以上研究獲得了國家自然科學基金、廣東省領軍人才計劃、粵港澳光熱電能源材料與器件聯合實驗室、深圳市科技創新委員會的資助，同時得到了南科大校長亮點項目的大力支持。

論文鏈接: http://dx.doi.org/10.1126/science.abq5815