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圖1. 仿酶局域微環境的CO2化學吸附富集和“質子擺渡”效應促進CO2電還原的示意圖

電催化CO2還原反應（eCO2RR）是緩解環境問題、優化高附加值化學品生產以及助力可再生能源儲存的可行技術，可以說是”一石三鳥”。因此，如何設計和構建出能在工業水平運行的高效電催化劑具有重要的戰略意義。具有π共軛的金屬大環分子（如酞菁和卟啉）可以有效地以單分子形式錨定在sp2型碳材料上形成單分子異質結（SMH）電催化劑，其對eCO2RR展現出良好的催化活性。然而，已報道的此類催化材料主要聚焦于活性中心的設計和調控，缺乏對活性中心微環境的理性構筑和深度研究。此外，在低能耗驅動的雙電極電催化體系中的工業級運行仍然存在挑戰。

鑒于此，在國家重點研發計劃、國家自然科學基金面上項目、福建省杰青等項目的資助下，中國科學院福建物質結構研究所結構化學國家重點實驗室朱起龍課題組創新性地開發了一種酶啟發的SMH電催化劑（(NHx)16-NiPc/CNTs），其具有特定的單原子鎳中心和富氨基的局部微環境，實現了工業級eCO2RR和節能集成CO2電解。這種獨特的局部微環境不僅為CO2化學吸附富集提供了局部堿度和分子識別，并有效地發揮了高效“質子擺渡”效應，加速了質子轉移并產生局部相互作用以穩定中間體，最終實現了eCO2RR的高效運行。具體地，所制備的(NHx)16-NiPc/CNTs在CO2-to-CO轉化方面具有優異的電催化性能，具有~100%的FECO，工業兼容的大電流密度和在寬電位窗口中具有出色的耐久性。同時，通過詳細的氘代動力學同位素效應實驗和質子庫存實驗，剖析了氨基鏈在eCO2RR中的“質子擺渡”效應，揭示了局域微環境的促進機理和協同機制。此外，通過在流動電解槽中構建共電解體系，實現了陰極高活性CO2-to-CO轉化與陽極硫離子氧化的巧妙結合，從而完成了低能耗驅動下的高附加值工業原料生產和能源儲存。

該工作為開發高性能CO2電還原催化劑以及其它先進催化材料提供了新的思路；同時進一步認識了CO2電還原過程，為性能提升提供了實驗與理論支持。相關結果發表在國際期刊《先進材料》（Advanced Materials 2022, 34, 2202830）上，中國科學院福建物質結構研究所博士研究生韓淑果為該論文的第一作者，馬冬冬副研究員和朱起龍研究員為該論文的共同通訊作者。

近期，朱起龍研究團隊在能源催化轉換研究方面也取得了其它重要進展：Adv. Funct. Mater. 2022, 32, 2201125；Chem Catal. 2022, 2, 693-723；Energy Environ. Sci. 2021, 14, 1544-1552；Adv. Mater. 2021, 33, 2008631；Energy Environ. Sci. 2021, 14, 4998-5008；Adv. Mater. 2021, 33, 2006965; Angew. Chem. Int. Ed. 2020, 59, 15014-15020等。

論文鏈接：https://doi.org/10.1002/adma.202202830