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　　最近，長春應化所科研人員利用偶聯劑上的碳-雜不飽和鍵與金屬-烷基活性種之間的連續插入反應，建立了配位聚合制備星型聚合物的策略。該策略簡便高效，可在高收率下一鍋法制備出具有高立構規整性且性能優異的星形聚合物。他們以多元異氰酸酯為偶聯劑（CL）,通過其異氰酸酯基與稀土催化的活性聚異戊二烯鏈反應終止,制備出順1,4選擇性在99%以上的星型聚異戊二烯。研究表明，側臂聚異戊二烯鏈的分子量（1.0×104 g/mol-4.6×104 g/mol）對所得星型聚合物的收率幾乎沒有影響，隨著[CL]與[Cat]比例的增加，星型聚合物的收率逐漸增加。當[CL]:[Y]= 3:1時，星型聚異戊二烯的收率可達91.8%，且所得星型聚合物的分子量分布較窄（PDI=1.34），臂數可達71.8（圖1）。動力學實驗表明，在偶聯反應后期星型聚合物是通過星-星偶聯形成的，臂數是一個逐步增加的過程(圖2)。

　　此外，在異戊二烯聚合后期加入少量偶聯劑所形成的星型結構可模擬天然橡膠中由蛋白質、磷脂形成的物理交聯網絡，達到提高力學性能的效果。應力-應變曲線表明，當偶聯劑的投入量僅為催化劑用量的5倍時，相應的合成異戊膠的生膠強度比一號煙片膠更優（1.99 MPa vs.1.43 MPa），其斷裂伸長率略高于一號煙片膠（804% vs.730%）。

圖1.配位聚合制備核交聯的星型高順1，4-聚異戊二烯

圖2.推測的偶聯反應機理

　　該工作建立了配位聚合制備星型聚合物的普適策略，獲得了高格林強度的異戊膠。相關研究成果發表在Angew.Chem.Int.Ed.（DOI: 10.1002/anie.202205894）上，論文第一作者為長春應化所博士生武儀，通訊作者為長春應化所劉波研究員和崔冬梅研究員。該項工作得到國家自然科學基金的資助。

論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202205894

參考資料：http://www.ciac.jl.cn/xwdt/kyjz/202206/t20220614_6460569.html