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N₂是非常惰性的小分子，在溫和條件下實現N₂的活化與轉化極具挑戰性。2019年，該團隊發現具有活性位點為2個和3個Ta原子的Ta₃N₃H^?和Ta₃N₃^?團簇可以完全活化N₂分子，并生成吸附產物Ta₃N₅H^?和Ta₃N₅^?（J. Am. Chem. Soc. 2019, 141, 12592?12600）。在此基礎上，2021年，該團隊提出了金屬-配體活化（MLA）模式，實現了室溫下由NbH₂^?團簇直接偶聯N₂和CO₂分子制備C?N鍵（J. Phys. Chem. Lett. 2021, 12, 3490?3496）。同年，該團隊研究發現單金屬陰離子NbB₃O₂^?團簇，其在室溫下可以高效轉化N₂生成兩種含氮產物B₃N₂O^?/NbO和B₃N₂O₂^?/Nb，并進一步實現反應的催化循環（J. Phys. Chem. Lett. 2021, 12, 6313?6319）。今年，該團隊實現了室溫下通過AuNbBO^?氣相團簇直接偶聯N₂和CO₂形成兩個N?C鍵，進一步推廣了MLA模式，并且實現了通過調控團簇組成進而控制產物中含N原子的數量（J. Phys. Chem. Lett. 2022, 13, 492?497）。

圖一：AuNbBO^? 陰離子團簇與N₂和H₂順次反應示意圖。

在國家自然科學基金委重大研究計劃的支持下，我校化學與化工學院馬嘉璧副教授團隊在前期的研究基礎上，實現了四元團簇AuNbBO^?陰離子對N₂和H₂的有效活化，并生成亞氨基（*NH）單元為主、含少量氨基（*NH₂）單元的產物AuNbBON₂H₂^?。在這個反應中，Nb和B原子協同解離N₂，Au原子作為還原劑促進轉移活化的N原子，從而進行后續氫化過程；三中心二電子鍵的形成促進了N₂活化和N轉移。這一研究表明貴金屬協同的前過渡金屬硼化物團簇對于促進N?N鍵和H?H鍵的斷裂有著較高的反應性，并且形成了N₂氫化反應中重要的中間體，即*NH（或者*NH₂）和*NBO單元。這些研究結果為設計用于N₂和H₂合成NH₃的新型催化劑提供了新的思路。

附作者簡介：

馬嘉璧，北京理工大學化學與化工學院副教授，博士生導師。主持國家重點研發計劃（青年項目）、國家自然科學基金重大研究計劃（培育項目）等。已在J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、J. Phys. Chem. Lett.等發表SCI論文40余篇，其中以合作者身份發表Science一篇。

論文相關鏈接：https://doi.org/10.1021/acs.jpclett.2c0094

參考資料：http://cce.bit.edu.cn/zhxw/ecd6dea61a224795b74829bbe12f993e.htm