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電動汽車市場的快速增長對新一代高能量密度、高安全性的鋰電池提出了嚴格的要求。然而，實現這一目標仍面臨重大挑戰。例如，液體電解質易燃、易揮發，帶來嚴重的安全隱患。此外，由于電解質的氧化穩定性不足，循環過程中在正極/電解質界面發生的嚴重寄生反應會降低電池性能，特別是匹配高壓富鎳三元正極時。電解質的多尺度寄生自由基反應不僅會降低電池性能，還會引發火災。因此從根本上阻斷自由基反應是同時改善電池性能和安全性的明智策略。本文為未來的研究提供了新的視角，有助于加速耐高壓高安全聚合物電解質的研究及實際應用。

本工作通過簡單的一步沉淀聚合，利用單寧酸和六氯環三磷腈合成具有光滑表面的典型球體HT，平均粒徑為192 nm，其小尺寸便于浸入隔膜和電極中以構建完整而緊密的界面。在電解質與高壓正極匹配時，HT產生的氫自由基能有效湮滅電解質電化學氧化形成的自由基，從而達到抑制電解質氧化的目的。此外，均勻分布的HT與PEGGPE相互作用，將顯著影響電解質對Li+擴散特性。HT降低了Li+傳輸的活化能及阻抗，提高了擴散系數，并且與陰離子相互作用提升了Li+遷移數，這有利于緩解鋰枝晶的發展，展示出對鋰金屬的優良匹配性。因此，當HT顆粒添加進聚合物電解質中后，電池性能表現優異。所組裝的NCM811//Li電池在1 C下200次循環后容量保持率為85.3%，組裝的LiFePO4//Li電池在1 C下400次循環后容量保持率為96.4%。由于制備工藝簡單，PEGGPE@HT有望實現大規模制造，NCM811//石墨軟包全電池也具有出色的循環穩定性。有趣的是，即使與高負載NCM811正極（>10 mg cm-2）和~50 μm 的薄鋰負極匹配時，PEGGPE@HT仍然可以表現出非凡的電化學性能。此外，PEGGPE@HT具有阻燃性，可以賦予軟包電池更高的防火安全性。更高的熱穩定性和類固體的特性賦予了PEGGPE@HT軟包電池出色的抗機械濫用性能。本工作為構建具有高能量密度和高安全性的鋰電池提供了一種可行度高的解決方案。

本文共同第一作者為博士生朱濤和碩士生劉國慶，張勝教授為本文通訊作者，北京化工大學為第一完成單位。本研究工作得到了國家自然科學基金、國家重點研發計劃等項目的資助。

文章信息：Tao Zhu, Guoqing Liu, Dongli Chen, Jinxuan Chen, Peng Qi, Jun Sun, Xiaoyu Gu, Sheng Zhang. Constructing flame-retardant gel polymer electrolytes via multiscale free radical annihilating agents for Ni-rich lithium batteries, Energy Storage Mater. 2022, 50, 495-504.

全文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.ensm.2022.05.051

參考資料：https://cmse.buct.edu.cn/2022/0605/c4116a169052/page.htm