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近日，安徽大學(xué)先進材料原子工程研究中心朱滿洲/康熙研究團隊發(fā)展了“雙級動力學(xué)調(diào)控”策略，實現(xiàn)了多種原子級別精確銀納米團簇的高效高產(chǎn)率制備。相關(guān)研究成果以“Fabrication of a Family of Atomically Precise Silver Nanoclusters via Dual-Level Kinetic Control”為題在化學(xué)領(lǐng)域國際權(quán)威期刊《Chemical Science》上在線發(fā)表，并被選為雜志封面（圖1）。安徽大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院2021級博士研究生魏肖和2019級碩士研究生許超為論文共同第一作者，朱滿洲教授和康熙博士為論文共同通訊作者，安徽大學(xué)為唯一通訊單位。

圖1. 該工作被選為《Chemical Science》封面進行報道

金屬納米團簇是一類尺寸介于金屬配合物和等離子體納米顆粒之間的納米粒子。由于金屬納米團簇具有離散的電子能級和量子尺寸效應(yīng)，這類納米粒子展現(xiàn)出獨特的物理化學(xué)性能，在光學(xué)、催化、傳感、生物等領(lǐng)域均展現(xiàn)出良好的應(yīng)用前景。如何高效制備原子級別精確的金屬納米團簇是其開展基礎(chǔ)研究和探索實際應(yīng)用的基礎(chǔ)。2008年，朱滿洲教授就提出了“動力學(xué)控制、熱力學(xué)選擇”策略，實現(xiàn)了Au₂₅(SR)₁₈團簇的高產(chǎn)率制備，推動了團簇科學(xué)的發(fā)展（J. Am. Chem. Soc., 2008, 130, 1138）。然而，如何拓展這一策略以實現(xiàn)更多團簇的高效制備，至今還是一個難題。

安徽大學(xué)先進材料原子工程研究中心的研究人員在“動力學(xué)選擇、熱力學(xué)控制”的基礎(chǔ)上，發(fā)展了“雙級動力學(xué)調(diào)控”策略，實現(xiàn)了多種原子精確銀團簇的高效高產(chǎn)率制備（圖2）。他們發(fā)現(xiàn)，如果直接還原Ag_x(S-Adm)_y配合物的速率過快將導(dǎo)致多分散銀納米顆粒的形成。為解決這一問題，他們首先進行一級動力學(xué)調(diào)控：在配合物還原前引入膦配體延緩還原速率，并生成與膦化物相匹配的多種銀納米團簇。為提升這些銀納米團簇的產(chǎn)率，他們繼續(xù)進行了二級動力學(xué)調(diào)控：在配合物還原過程中搭建低溫環(huán)境，進一步延緩還原速率，顯著提升團簇的產(chǎn)率?！半p級動力學(xué)控制”策略有望成為一種強大的團簇合成手段，為具有新結(jié)構(gòu)、新性能、新應(yīng)用團簇的高效制備提供基礎(chǔ)。

圖2. “雙級動力學(xué)調(diào)控”策略高效高產(chǎn)率制備銀納米團簇

該研究工作得到了國家自然科學(xué)基金(21631001, 21871001, 22101001)和安徽省高校協(xié)同創(chuàng)新計劃項目(GXXT-2020-053)的支持。

文章鏈接：https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2022/sc/d2sc01016j