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Fe基催化劑具有價格低廉、環境友好等優勢，被應用于催化乙烷、丙烷、異丁烷等烷烴脫氫反應中。在此過程中，將二氧化碳作為弱氧化劑引入，可以促進烷烴轉化、減少積炭、抑制深度氧化，是目前的研究熱點之一。CO₂引入對Fe基催化劑的活性相演變規律的研究將極大促進鐵基催化劑性能的優化。

Fe基催化劑上異丁烷脫氫反應過程中的物相演變

針對上述問題，大連理工大學郭新聞教授課題組，與大連化物所朱向學研究員課題組、香港中文大學宋春山教授課題組等合作，在ACS Catalysis （影響因子13.084）發表題為 “Elucidating the active phase evolution of Fe-based catalysts during isobutane dehydrogenation with and without CO₂ in feed gas” 的研究論文。該工作基于負載型Fe基催化劑，通過調變CO₂/i-C₄H₁₀進料比，發現Fe₂O₃逐漸被異丁烷還原為α-Fe，進而滲碳演變為Fe₃C；Fe₃C相是異丁烷直接脫氫的主要活性相。而當CO₂引入時，Fe₃C相則表現出較高的重整和裂化活性，使CO₂轉化率提高，丁烯選擇性降低，結焦量增加。隨著CO₂/i-C₄H₁₀投料比的增加，催化劑中的鐵物種能夠長時間保持較高的價態，即維持在Fe₃O₄相，獲得相對穩定的異丁烷轉化率。該工作將活性相的演變與催化性能聯系，為理解CO₂在Fe基催化劑催化烷烴脫氫反應過程中的作用及開發高效Fe基催化劑提供了新思路。

不同CO₂/i-C₄H₁₀進料比下異丁烷脫氫反應性能

不同CO₂/i-C₄H₁₀進料比下的原位XRD (a) 0:1, (b) 1:5, (c) 1:1

論文第一作者為大連理工大學化工學院碩士生王嘉沛，共同通訊作者為化工學院劉民副教授、郭新聞教授和大連化物所李俊杰副研究員。工作得到了國家自然科學基金和遼寧省“興遼英才”計劃等資助支持。

文獻鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.1c05907