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在“雙碳目標”的背景下，二氧化碳加氫制備高附加值的烴類化學品被認為是緩解環境和能源問題的有效策略之一，Fe基催化劑在該反應中具有較好的催化性能。然而，在反應中Fe物種復雜多樣，同時存在金屬鐵、碳化鐵、氧化鐵等物種；且各類Fe物種處于動態變化中，不易調控。因此，理解該反應中催化劑動態結構演變規律，對優化表面競爭反應、調控催化劑結構和性能、進一步設計高效二氧化碳加氫催化劑尤為重要。

二氧化碳加氫Fe催化劑的結構演變示意圖

針對這一問題，大連理工大學精細化工國家重點實驗室、遼寧省“興遼英才計劃”高水平創新團隊郭新聞教授課題組，與美國萊斯大學Thomas Senftle教授、香港中文大學宋春山教授、大連化學物理研究所劉偉研究員、傅強研究員等課題組合作，在Science子刊Science Advances發表題為“Dynamic structural evolution of iron catalysts involving competitive oxidation and carburization during CO₂ hydrogenation”的研究論文。該工作使用多種（準）原位表征方法，探究了金屬Fe催化劑在二氧化碳加氫中的結構演變：在反應氣氛下，金屬Fe經過Fe₃C轉變為Fe₅C₂，隨后生成大量Fe₃O₄，在穩態下生成Fe₃O₄@(Fe₅C₂+Fe₃O₄)的核殼結構。實驗研究和表征分析及理論計算結果表明，催化劑的表面組成依賴于催化反應中的“碳化-氧化”動態平衡，且催化劑表面結構和反應微環境相互依賴、相互影響。其中，氧化過程主要受二氧化碳加氫生成的副產物水的影響。同時本文還將催化劑動態結構與反應性能演變關聯，為開發高效催化劑提供了啟示。

不同反應時間的催化劑形貌結構分析

催化劑結構演變示意圖和理論計算的Fe物種相圖

上述工作近期發表在Science Advances 2022,8, eabm3629，論文第一作者為大連理工大學化工學院博士生朱杰，共同通訊作者為大連理工大學化工學院張光輝副教授、郭新聞教授和香港中文大學宋春山教授。工作得到了重點研發計劃、國家自然科學基金、遼寧省“興遼英才”計劃等資助支持。

文獻鏈接：https://science.org/doi/10.1126/sciadv.abm3629