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近日，鄭州大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院張佳楠教授帶領(lǐng)的先進(jìn)能源催化功能材料課題組與中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所鄧德會(huì)研究員課題組聯(lián)合在國(guó)際頂級(jí)期刊《Energy & Environmental Science》發(fā)表題為“Evolution of the solid electrolyte interphase enabled by FeNX/C catalysts for sodium-ion storage”的原創(chuàng)性研究論文。張佳楠教授和鄧德會(huì)研究員為論文共同通訊作者，博士研究生夏會(huì)聰為論文第一作者，鄭州大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院為論文第一作者單位和通訊單位。

固體電解質(zhì)界面(SEI)的結(jié)構(gòu)和化學(xué)工程對(duì)電池電極材料的性能具有至關(guān)重要的影響。因此，深入研究SEI膜的形成機(jī)理、組成結(jié)構(gòu)、穩(wěn)定性及其影響因素，并進(jìn)一步尋找改善SEI 膜性能的有效途徑，一直都是世界電化學(xué)界研究的熱點(diǎn)。事實(shí)上，在充放電循環(huán)過程中，目前尚未解析金屬-氮（MNX）平臺(tái)電極增強(qiáng)的儲(chǔ)鈉特性與SEI之間的潛在聯(lián)系。本研究發(fā)現(xiàn)，良好的電子結(jié)構(gòu)使FeNx對(duì)SEI的可逆轉(zhuǎn)化過程具有催化作用，這有助于儲(chǔ)存額外的鈉離子。含表面鹵化物的NaF中間體在SEI中轉(zhuǎn)化為FeF3是Fe原子提供容量的關(guān)鍵。除此之外，基于非原位XPS和原位隨溫度變化的Nyquist圖的研究結(jié)果，作者證實(shí)了額外的容量是由SEI中有機(jī)和無機(jī)成分的可逆轉(zhuǎn)化所提供。此外，表面電容效應(yīng)和鈉離子在碳基材料表面的插層/脫插層過程對(duì)額外容量的貢獻(xiàn)不可磨滅。一系列表征表明，F(xiàn)e-NX對(duì)于FeF3的生成和SEI的后續(xù)轉(zhuǎn)化必不可少。此外，由于快速的電子傳輸動(dòng)力學(xué)，優(yōu)化后的Fe3C納米粒子極大地促進(jìn)了這一過程。而更多的電子通過進(jìn)一步調(diào)節(jié)各種Fe物種被處理，這反過來促進(jìn)了SEI的產(chǎn)生，并抑制了不穩(wěn)定組分的產(chǎn)生。

該工作不僅為設(shè)計(jì)碳復(fù)合納米材料在下一代高性能儲(chǔ)能器件應(yīng)用方面提供了新方向，也為深入解析SEI膜在電化學(xué)能源中的有利影響提供了一定的指導(dǎo)。這項(xiàng)工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、中原青年拔尖人才、鄭州大學(xué)青年創(chuàng)新團(tuán)隊(duì)支持計(jì)劃等的支持。

全文連接：https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2022/ee/d1ee02810c