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近日，國際權威期刊《德國應用化學》（Angewandte Chemie International Edition）在線發表了武漢大學化學與分子科學學院羅威教授課題組在電催化氧析出反應（OER）的最新研究成果。該工作提出通過調節分子間能帶間隙 (Δ_inter)降低OER活性物種（CoO₂）的形成能，從而降低OER所需的過電勢，提升OER催化活性的新思路。博士生姚娜和我院王功偉副研究員為共同第一作者，通訊作者為羅威教授。叢恒將副研究員在材料表征方面提供了幫助，陳勝利教授提供了理論指導。

過渡金屬基電催化劑在OER過程中往往會發生表面重構，形成的羥基氧化物物種被認為是催化OER的“真實催化劑”，其催化活性遠遠高于直接合成的羥基氧化物，但這種基底效應對OER活性增強的影響機制卻很少被報道。根據Co的電勢-pH相圖以及最近的一些原位測試研究發現，過渡金屬羥基氧化物進一步去質子化產生的高價態CoO₂是催化OER的活性物種。然而，CoOOH 向 CoO₂ 的轉化是一個熱力學耗能的過程，因此需要更高的電勢驅動 CoOOH 的氧化，從而增加OER所需的過電勢。同時，CoOOH到CoO₂的轉變需要將CoOOH的價帶最大值（VBM）中的電子轉移到電子受體的導帶最小值（CBM）中。所以，降低基底與CoOOH的Δ_inter能夠降低表面CoOOH到CoO₂轉變所需的能量。

為此，此項工作設計合成了不同硫化鈷 (CoS_α) 表面上電化學原位生長CoOOH 層，從實驗上驗證了CoOOH 的VBM和CoS_α的CBM 之間Δ_inter 的減小，可以加速具有OER活性的高價態Co⁴⁺物種的形成。電化學和原位光譜實驗結果表明 CoOOH/Co₉S₈ 中 CoOOH 更容易氧化成 CoO₂，從而具有最高的OER催化活性。這項工作為其它過渡金屬基高效電催化劑的合理設計提供了新的思路。

該工作獲得了科技部重點研發計劃、國家自然科學基金（重點、面上）、湖北省杰出青年基金和江蘇省自然科學基金的資助。

論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202117178