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近期河南農業大學理學院王麗霞博士在Electrochimica Acta上報道了有關垂直定向石墨烯表面在高頻電壓下，可實現定向離子傳輸，并基于此類電極材料可得到具有千赫茲濾波的電化學電容器的工作《Enabling directional ion transport over graphene electrode surfaces for kilohertz electrochemical capacitors》。目前該雜志影響因子為6.901，中科院分區二區。王麗霞博士為第一作者和通訊作者，河南農業大學碩士生李洲為第二作者，王霄鵬博士，王志敏教授為通訊作者 (DOI: 10.1016/j.electacta.2020.137561)。

濾波電容器是一種電化學儲能器件，在現代電子電路中具有實現交流轉化為直流電信號的信號穩定作用。傳統的濾波電容，鋁電解電容通常受限于笨重和剛性的器件配置。具有快速頻率響應的千赫茲石墨烯基電化學電容器有望成為下一代濾波電容器。但其通常需要對石墨烯電極進行微觀結構調控，以促進有效的電解質離子的滲透作用。目前，通過微觀結構調控使得石墨烯電極內部形成垂直定向排布為提高電化學電容器的濾波性能提供了重要的解決方案，但垂直取向賦予石墨烯電極基電化學電容器快速頻率響應的潛在機制仍不清楚。

針對以上問題，王麗霞博士利用定向冷凍干燥、石蠟切片和熱退火技術分別制備了具有無序、水平和垂直取向的石墨烯薄膜。并借助電化學、X 射線能量色散譜 (EDS) 的線性掃描及有限元模擬 (FEA) 證明，垂直取向石墨烯電極之所以具有高頻響應性能，是因為其在高頻下可實現電極表面的定向離子傳輸。具體來說，基于 40 μm 厚的石墨烯大孔薄膜 (VO-GMM₄₀) 電極的電化學電容器 (VO-GMM₄₀-based EC) 具有最好的頻率響應性能，在 ?45° 的相位角下表現出最高的頻率 12.0 kHz 和最低的等效串聯電阻 (ESR) 0.67 Ω。并且在 120 Hz 的頻率下，其具有較高的相角為 ?81.3°，極小的電阻電容時間常數 (178 μs)，以及較大面積比電容 (143.9 μF cm^-2)。同時可通過調節膜厚度來增大面積比電容且不會犧牲電容器的快速頻率響應能力。此外，基于本實驗所采用的電解質0.5 M H₂SO₄，通過 EDS 的線掃測試，發現 VO-GMM₄₀電極內S元素呈現定向分布梯度，表明其表面離子的定向傳輸。同時，吸附離子在電極表面上的動態擴散的 FEA 模擬也證實了該結果。因此，VO-GMM₄₀-based EC的相角為 ?45° 時所對應的極高頻率和極小的電阻-電容平衡常數歸因于吸附離子在高頻下在電極表面上的定向傳輸。值得注意的是，該電化學電容器還能夠將任意波形的交流波（例如，刀片狀、階梯狀、心電圖、齒狀和再生波形）平滑成直流信號，表明其作為濾波電容器的出色能力。該工作為石墨烯電極的取向如何影響離子吸附和傳輸行為以及在電極表面實現定向離子傳輸的能力提供了深入的認識，將有助于未來高性能千赫茲濾波電容器的開發。

以下是該文章的主要數據和機理圖：

Scheme 1. 石墨烯大孔膜(VO-GMM)的制作過程。(a) 氧化石墨烯 (GO) 溶液。(b) 在聚四氟乙烯模具中定向冷凍澆鑄 GO，將其放置在液氮表面以誘導從底部到頂部的凍結。(c) 在冷凍干燥和熱退火后獲得垂直取向石墨烯氣凝膠 (VO-GMA)。(d) 通過將 VO-GMA 置于石蠟中垂直于底部并沿橫截面方向切割來制備石蠟切片的石墨烯大孔膜(PS-VO-GMA)。在平滑、修整 (e) 和退火 (f) 后獲得VO-GMM。

Figure 1. 具有不同微觀結構的40 μm厚的石墨烯薄膜 (GMM₄₀) 的表征。(a, d)VO-GMM₄₀、(b, e) 水平取向石墨烯薄 (HO-GMM₄₀) 和無序石墨烯薄膜 (UD-GMM₄₀) (c, f) 的不同放大倍數 SEM圖像。VO-GMA (I)、石蠟 (II)、 PS-VO-GMA₄₀ (III) 和 VO-GMM₄₀ (IV) 的X 射線衍射 (XRD) 結果 (g) 和拉曼光譜(h)。(i) VO-GMA 和 VO-GMM₄₀的高分辨率C1s的X 射線光電子譜。

Figure 2. 基于 VO-GMM₄₀ 的電化學電容器的電化學性能。(a) 相位角與頻率的關系圖。(b) 奈奎斯特圖（插圖：高頻擴展視圖）。(c) VO-GMM₄₀-EC的 f_-45° 和 τ_RC與已報道的水性電化學電容器相比較（表 S1）。(d) 虛部面積比電容 (C") 與頻率的關系圖。(e) C_A與頻率的關系圖。(f) VO-GMM₄₀-EC 在 1.0 mA cm^-2的電流密度下的循環穩定性測試。

Figure 3. VO-GMM₄₀-EC、HO-GMM₄₀-EC 和 UD-GMM₄₀-EC的電化學性能比較。(a) 相位角與頻率的關系圖。(b) 奈奎斯特圖（插圖：高頻放大視圖）。(c)C_A與頻率的關系圖。(d) VO-GMM₄₀-EC、HO-GMM₄₀-EC 和 UD-GMM₄₀-EC在 200 V s^-1的掃描速率下的循環伏安曲線。(e) VO-GMM₄₀、HO-GMM₄₀、UD-GMM₄₀基于模型的 EC的 CV 曲線的 FEA 模擬(外加電壓范圍0~0.8 V，掃描速率192 V s^-1)。(f) VO-GMM₄₀-EC、HO-GMM₄₀-EC 和 UD-GMM₄₀-EC之間的電化學性能比較。

Figure 4. 材料取向對電極表面上定向離子傳輸的影響。(a) 濾波電路的示意圖演示。(b) 正弦交流信號到直流信號的轉換過程。(c) 濾波電容器的功能類似于將不穩定的水流轉換為穩定水流的水庫。d-f) VO-GMM₄₀ (d)、HO-GMM₄₀ (e) 和UD-GMM₄₀ (f) 模型電極吸附離子的表面傳輸示意圖。(g-i) 吸附離子在 VO-GMM₄₀ (g)、HO-GMM₄₀ (h) 和 UD-GMM₄₀ (i) 的電極表面上的動態擴散模型，其中在 120 Hz 的交流線路濾波期間施加的電壓為 0.8 V。虛線箭頭表示無量綱電流密度的垂直分布。黑點表示為描述無量綱電流密度分布而選擇的初始點。   

Figure 5. VO-GMM₄₀-EC 的濾波性能。(a) VO-GMM₄₀-EC 與商用 AEC的交流線路濾波性能的比較。(b-f) 基于VO-GMM₄₀-EC 對任意波形的濾波性能。輸入信號為刀形 (b)、階梯 (c)、心電圖 (d)、齒形 (e) 和再生 (f) 波形。所有信號的頻率均為 60 Hz。

致謝：感謝國家自然科學基金 (21703058, 21805072, 21803049, 21972038)，河南農業大學拔尖人才項目 (30500738)，青年英才項目 (30500601)，河南省科技攻關項目

(192102110053) 的支持。感謝河南農業大學現代工程實驗中心 (Modern Experimental Technology (Management) Center, Henan Agricultural University) 在實驗測試方面的支持。

簡介：王麗霞，河南農業大學校聘副教授。2016年獲得北京理工大學博士學位。目前的研究方向是功能材料的制備及特殊性能電容的研究。迄今為止，已經以第一作者或通訊作者在Advanced Materials、Chemical Engineering Journal、Electrochimica Acta、Carbon、Nanoscale 等優秀期刊上發表了數篇高水平文章。

文章鏈接：https://doi.org/10.1016/j.electacta.2020.137561，該文章作者為王麗霞，李洲，宋美榮，徐翠蓮，劉忠虎，賈樹恒，李向榮，劉佳，孟磊，王志敏和王霄鵬。