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由于環(huán)境和經(jīng)濟(jì)性?xún)?yōu)勢(shì)，光解水制氫氣成為近幾十年來(lái)備受研究人員關(guān)注的問(wèn)題之一。最常見(jiàn)的光解水體系需要多組分構(gòu)成：無(wú)機(jī)化合物如二氧化鈦、金屬有機(jī)配合物如Ru(bpy)₃²⁺、有機(jī)染料如香豆素等作為光敏劑，紫精作為電子轉(zhuǎn)移劑，膠體鉑或鉑（II）配合物作為催化劑。但在這類(lèi)多組分參與的光解水體系中，分子間電子轉(zhuǎn)移效率不高，電子傳遞過(guò)程容易被環(huán)境因素淬滅等，這大大影響了體系的產(chǎn)氫效率。同時(shí)，光解水體系往往還需要一定量的化學(xué)試劑作為電子/空穴犧牲劑，常見(jiàn)的犧牲劑多為亞硫酸鈉、甲醇、四甲基乙二胺（TMEDA）和乙二胺四乙酸鈉（EDTA）等。添加的過(guò)量犧牲劑不僅成本高，同時(shí)也會(huì)對(duì)水質(zhì)和環(huán)境產(chǎn)生一定的影響。因此，亟需開(kāi)發(fā)一種高效、環(huán)境友好的光解水制氫體系。

前期的研究表明，在光照下一定量的細(xì)菌也可以作為犧牲劑來(lái)促進(jìn)苝酰亞胺或紫精的還原。課題組開(kāi)發(fā)了一系列含硫族元素紫精，此類(lèi)材料具有較窄的能隙、可見(jiàn)光區(qū)的吸收和優(yōu)異的氧化還原性質(zhì)，使其在可見(jiàn)光分解水產(chǎn)氫領(lǐng)域中可同時(shí)作為光敏劑和電子轉(zhuǎn)移劑使用，大大簡(jiǎn)化了可見(jiàn)光催化體系，提高了產(chǎn)氫性能。可以預(yù)見(jiàn)，將鉑（II）配合物與含硫族元素紫精相結(jié)合，有望將光敏劑、電子轉(zhuǎn)移劑和催化劑的作用集于一身，實(shí)現(xiàn)高效的單組分可見(jiàn)光分解水制氫氣。此外，如果使用細(xì)菌作犧牲劑，在可見(jiàn)光照射下不僅可以實(shí)現(xiàn)細(xì)菌觸發(fā)的可見(jiàn)光分解水制氫氣，還可以同時(shí)實(shí)現(xiàn)抗菌作用。

基于上述考慮，西安交通大學(xué)前沿院何剛教授、能動(dòng)學(xué)院何雅玲院士聯(lián)合課題組在前期含硫族元素紫精的研究基礎(chǔ)上，將三聯(lián)吡啶鉑（II）作為催化中心，通過(guò)共價(jià)鍵連接在含硫族元素紫精的側(cè)鏈上，合成了鉑配位含硫族元素紫精（PtL⁺-EV²⁺，E=S，Se，Te），這類(lèi)材料具有更強(qiáng)的可見(jiàn)光區(qū)吸收，同時(shí)實(shí)現(xiàn)了單分子的光敏劑、電子轉(zhuǎn)移劑及催化劑三重作用。鉑配位含硒紫精（PtL⁺-SeV²⁺）產(chǎn)氫量為22.46 μmol，轉(zhuǎn)換數(shù)為58.9，回收率為85%。當(dāng)使用細(xì)菌作犧牲劑時(shí)，尤其是使用兼性厭氧細(xì)菌，PtL⁺-SeV²⁺可以通過(guò)靜電作用靠近細(xì)菌表面，在可見(jiàn)光激發(fā)下被還原為自由基狀態(tài)。這一體系在產(chǎn)氫的同時(shí)，細(xì)菌在6小時(shí)內(nèi)被完全殺死。細(xì)胞和小鼠毒性測(cè)試證實(shí)這種材料的環(huán)境毒性較低，有望應(yīng)用于真實(shí)的水處理中。以實(shí)際環(huán)境污水為水源，添加一定量的含硒紫精衍生物，在光照條件下此系統(tǒng)就可實(shí)現(xiàn)良好的制氫、抗菌和除酸性能。這項(xiàng)工作為解決能源、環(huán)境和水資源問(wèn)題提供了一種簡(jiǎn)便易行的方法，具有潛在的社會(huì)和經(jīng)濟(jì)價(jià)值。

以上研究結(jié)果以《鉑(II)修飾含硫族元素紫精用于細(xì)菌輔助的光解水制氫》（Bacteria-Triggered Solar Hydrogen Production via Platinum(II) Tethered Chalcogenoviologens）為題發(fā)表在《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》（Angewandte Chemie International Edition）上，西安交通大學(xué)助理教授李國(guó)平、周琨博士（已畢業(yè)）為本論文共同第一作者，西安交通大學(xué)為本文唯一通訊作者單位，這也是該團(tuán)隊(duì)在含主族元素紫精研究中的又一重要突破。該項(xiàng)研究工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、“能源有序轉(zhuǎn)化”基礎(chǔ)科學(xué)中心項(xiàng)目、學(xué)校“青年拔尖人才”計(jì)劃、分析測(cè)試共享中心等的支持。

全文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202115298

何剛教授課題組主頁(yè)：http://gr.xjtu.edu.cn/web/ganghe

參考資料：http://news.xjtu.edu.cn/info/1004/177519.htm