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近日，前沿交叉科學青島研究院分子科學與工程研究院鄧偉僑教授團隊在常溫常壓CO₂加氫制甲酸反應中取得重要進展，利用多孔材料孔富集效應和雙單原子協同催化效應首次實現了異相催化劑常溫常壓CO₂加氫制甲酸。相關研究成果以“Ambient Hydrogenation of Carbon Dioxide into Liquid Fuel by a Heterogeneous Synergetic Dual Single-Atom Catalyst”為題發表在Cell子刊Cell Reports Physical Science雜志上。山東大學是該論文的第一完成單位和通訊單位，前沿交叉科學青島研究院助理研究員任國慶和2021級博士生孫吉凱為該論文共同第一作者，鄧偉僑教授和孫磊研究員為該論文的共同通訊作者。

近年來，隨著化石能源的過度開采和使用，大氣中CO₂濃度逐年增加并不斷刷新記錄，其所產生的溫室效應對地球的生態系統產生巨大威脅。通過化學固定的手段將CO₂轉化為能源燃料或化學品是緩解全球溫室效應和能源危機的重要途徑，具有“一石二鳥”的作用。然而目前的CO₂轉化過程受限于催化劑的催化活性，往往需要使用高溫、高壓等苛刻條件，從而引起高昂的操作成本和額外的能源消耗。設計開發可在常溫常壓下工作的高效催化劑，將為降低CO₂資源化利用能耗和成本提供一條可行的途徑。

圖一：催化劑活性金屬性能理論篩選與實驗驗證

本工作針對CO₂加氫制甲酸反應，結合理論預測和實驗驗證的手段，構筑了一種共價三嗪框架材料（2,6-DCP-CTF）負載的雙單原子Pd催化劑，首次實現了異相催化劑常溫常壓CO₂加氫制甲酸。研究人員首先利用理論模擬研究共價三嗪框架材料（2,6-DCP-CTF）負載的7種貴金屬（Os、Ru、Ir、Rh、Au、Pt、Pd）單原子催化CO₂加氫制甲酸的性能，發現Pd₁/CTF為催化CO₂加氫制甲酸反應的最優催化劑并得到實驗證實（如圖1所示）。基于Pd₁/CTF催化劑，研究人員對催化劑結構進一步優化。通過理論計算發現，雙Pd原子中心較Pd單原子中心對CO₂加氫反應表現出更低的反應能壘，即雙Pd原子物種是催化CO₂加氫制甲酸的高活性中心。

圖二：Pd₂/CTF催化劑結構表征及催化性能評價

基于上述認知，研究人員制備了2,6-DCP-CTF負載的雙單原子Pd催化材料（Pd₂/CTF）并對其催化CO₂常溫常壓加氫制甲酸反應性能進行了評價。結果表明，Pd₂/CTF在常溫常壓下可高效催化該反應，催化劑的轉化頻率（TOF值）高達13.46 h^-1。（圖2）該成果首次報道了異相催化劑常溫常壓下催化CO₂加氫制甲酸，為今后低能耗CO₂資源化利用提供了一條可行思路。

上述工作得到了國家重點研發計劃、國家自然科學基金、山東省自然科學基金、山東大學基礎研究基金的支持。

原文鏈接：https://www.cell.com/cell-reports-physical-science/fulltext/S2666-3864(21)00435-5