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單原子催化劑可用作單原子納米酶，是一種近年來發(fā)展迅速的新一代納米酶，其在生物傳感、疾病診斷與治療、生物成像等領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用。單原子納米酶具有分散的單原子結(jié)構(gòu)和良好的配位環(huán)境，也具有顯著的催化活性和穩(wěn)定性。高原子利用率和結(jié)構(gòu)均勻的單原子位置使單原子催化劑具有高活性、高選擇性，為原子水平的催化機(jī)理研究提供了理想的平臺(tái)。迄今為止報(bào)道的獲得單原子催化劑的最常見策略是通過來自含有碳、氮和金屬種類的選定前體的熱解。目前，缺乏一種簡便的原子級(jí)精度單原子催化劑合成策略仍然是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。

西安交大外科夢(mèng)工場呂毅教授團(tuán)隊(duì)劉曉菲博士在《化學(xué)工程期刊》（chemical engineering journal）發(fā)表了題為“鈷單原子/氮摻雜碳的無熱解、簡便機(jī)械化學(xué)制備，實(shí)現(xiàn)高效水分解”的論文。論文的通訊作者劉曉菲為西安交通大學(xué)首批青年優(yōu)秀人才A類引進(jìn)。西安交通大學(xué)第一附屬醫(yī)院為第一署名單位。

該研究提出利用一種快速的一步機(jī)械化學(xué)誘導(dǎo)的自組裝反應(yīng)，通過鈷(II)5,10,15,20-四-(4'-溴苯基)卟啉(Co-TPP-Br)與碳化鈣的直接球磨來制備由氮摻雜碳(Co-BM-C)負(fù)載的鈷單原子催化劑。

Co-BM-C的合成示意圖

成功的關(guān)鍵在首先于Co-TPP-Br中的溴基團(tuán)在球磨條件下可以與碳化鈣發(fā)生反應(yīng)。機(jī)械化學(xué)輔助法可以直接形成碳基體以穩(wěn)定金屬位點(diǎn)。其次，選擇良好的鈷卟啉骨架提供了一個(gè)合適的相互作用，以穩(wěn)定自維持反應(yīng)中的鈷位點(diǎn)。因此，通過快速研磨步驟（15分鐘）成功制造了由摻氮碳支撐的鈷單原子催化劑，無需使用預(yù)先制備的碳載體或進(jìn)一步的熱解。此外，獲得的Co-BM-C在1M KOH中表現(xiàn)出優(yōu)異的析氧反應(yīng)和析氫反應(yīng)活性以及穩(wěn)定性。這一研究成果，不僅有助于從原子角度理解納米酶的催化本質(zhì)，也為納米酶的設(shè)計(jì)和活性的調(diào)控提供了理論支持。對(duì)綠色、簡便研發(fā)新型生物醫(yī)用材料，研發(fā)新型藥物有重要指導(dǎo)價(jià)值。

此研究得到國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃和國家自然科學(xué)基金等資助支持。

論文鏈接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1385894721056631

參考資料：http://news.xjtu.edu.cn/info/1004/175991.htm