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北京時間12月23日，上海交通大學機械與動力工程學院錢小石、陳江平團隊，與物理學院、自然科學研究院洪亮課題組，化學化工學院黃興溢課題組組成的跨學科交叉研究團隊在Nature上發表“High-entropy polymer produces a giant electrocaloric effect at low fields”的論文，通過精巧設計分子缺陷調控弛豫鐵電材料，制備了一種極化高熵高分子，顯著提高低電場下的巨電卡效應，并首次將循環壽命提高至逾百萬次。錢小石副教授為本文第一作者與通訊作者。這是我國科研單位首次在Nature發表以電卡制冷為主題的論文，也是上海交大機械與動力工程學院首次以第一完成單位在Nature上發表研究論文。

巨電卡效應（Giant Electrocaloric Effect）是一種奇異的凝聚態物理現象，利用電介質充放電過程中的可逆電致溫變組成制冷循環，逆著溫度梯度輸運熱量。該領域研究涉及工程熱物理、凝聚態物理、電子電氣工程、機械工程、有機/無機功能材料等學科，具有顯著學科交叉特色。電卡制冷系統使用介電電容器制冷，電能損耗小、能效高，具有零溫室效應潛能（GWP）、易于小型化/輕量化等特點，是實現雙碳目標的重要顛覆性前瞻技術之一。然而，目前最優的制冷電介質仍需極高外加電場，才能產生工業化可用的降溫效果，而高電場在實際樣機工作過程中，極易造成材料老化與擊穿，因而如何提升材料在低電場下的電致熵變是應用領域亟需攻克的難題。

圖1 通過設計極化高熵材料提高低場電卡效應

本文通過設計一系列極化高熵高分子,顯著增強了高分子的本征電致熵變，無需異質材料摻雜。在較低外加電場（50 MVm-1）的驅動下，這種極化高熵材料表現出的電卡效應是目前最優制冷高分子的近4倍。多種結構表征均表明，高熵高分子同時具備更高的結晶度與更小的晶粒尺寸，據此可推測材料內呈現極化基元數量的顯著增長，系統具有更高的自由度與極化熵。

圖2 高熵聚合物場致相變分析

除了提高零場偶極自由度，該高熵高分子在低電場下更容易發生相變。上海光源同步輻射19U，16B線站原位電場下的X射線衍射結果表明，極化高熵材料的相變能壘更低，外加電場后極化晶區的比例更高，在低電場驅動下相變能力提高5倍。同時，準彈性中子散射實驗表明，高熵高分子高頻震動受限（1ns），因而該高熵高分子能夠在實現低場高電卡效應的同時表現出較高的機械強度，有利于探索該型材料后續產業化工藝。

圖3 高熵聚合物的介電性能

介電測試數據亦暗示了材料內極化基元的高熵狀態。隨著分子缺陷含量的微量提高，高熵高分子介電溫譜中極性峰值逐漸提高，同時峰值溫度表現出顯著的釘扎特性，揭示分子缺陷在促進鐵電極化區總量的同時，并未提高極化基元間的居里常數（極化關聯）。介電表征與朗道理論、結構表征數據一道驗證了系統所處的極化高熵狀態。

圖4 高熵聚合物的循環特性

高熵高分子在約40MVm-1的低電場以上即可超過工程應用的電卡效應門檻，在80MVm-1的電場下循環工作六萬余次后制冷性能不變。繼續循環超過百萬次后制冷/制熱能量可逆性顯著提高，制冷效應僅衰減不足10%。相同工況下，循環壽命提高超過20000倍。使用該型高熵高分子的主動回熱型制冷系統理論溫跨超過50攝氏度、大溫跨工況下熱力學完善度超過80%。

研究工作獲得科技部重點研發計劃變革性技術與關鍵科學問題專項、國家自然科學基金和上海市自然科學基金原創探索項目的資助。錢小石作為該項交叉研究課題的負責人，提出研究想法后，組織設計實驗、搭建平臺，與博士生韓東霖完成了主要工作。研究工作獲得多個團隊支持，其中上海光源原位Xray散射實驗，以及美國技術標準局中子平臺的準彈性中子散射實驗由洪亮課題組完成；黃興溢團隊、黃厚兵團隊分別在材料設計合成與相場仿真方面為本研究提供重要支撐。機動學院博士生韓東霖、洪亮團隊博士生鄭力榮、黃興溢團隊博士后陳杰為共同第一作者；洪亮、黃興溢與北京理工大學黃厚兵為共同通訊作者。此外，美國賓州州立大學、北卡州立大學等多家國際研究團隊也參與了研究工作。

錢小石長期從事功能材料與智能系統研究，參與了多款高分子、陶瓷功能材料設計與制備工藝研發，研制世界首臺利用塑料制冷的芯片制冷系統，現任國際能源署53號附件組專家，中國“相變制冷材料與技術專業委員會”委員。入職上海交大以來，他以第一或通訊作者在Nature、Joule（2）、Nature Nanotechnology、中國科學：技術科學（英文版）、國際制冷學報等學術刊物發表多篇論文，主持國家重點研發計劃專項課題、自然科學基金面上項目、上海市科委“原創探索”項目等多項原創、學科交叉型科研項目。

論文鏈接：www.nature.com/articles/s41586-021-04189-5