作為典型的電催化產氧催化劑,氫氧化物材料在產氧反應前的脫氫機制及晶格結構演變對于理解其催化機理具有關鍵的指導意義。催化反應主要發生在催化劑的表面,單層氫氧化物結構的設計合成可為探索催化過程中的金屬中心和晶格氧原子的作用及其與本征電催化性能間的關系提供理想的平臺。雖然二維超薄氫氧化物材料的研究已經取得了長足的發展,但如何避免單分子層納米材料在制備和電極負載過程中的堆疊,獲得單層材料本征催化活性是一個巨大的挑戰,尤其是在電極表面直接制備單層氫氧化物還未見報道。
研究團隊建立了利用分子晶體在電極表面直接構筑具有非晶結構的單層氫氧化鎳的方法,并揭示了其在電催化產氧過程中的本征催化機制。單分子層氫氧化物材料的構筑:一方面不需要經歷在多層結構脫氫過程中的氫原子擴散而直接參與反應,在較低電位下即可轉化為高價的活性態;另一方面通過摻雜金屬的協同作用,降低了體系的氧空位形成能,進而產生了更多的活性位點。該特殊結構的電極可以更大程度上發揮單層材料的本征催化活性,從而展示出優異的電催化產氧特性。
該工作建立了在電極表面直接獲得單分子層氫氧化物的新途徑,所提出的催化機制對氫氧化物材料電催化機理的理解和新型催化劑的設計給出了有益借鑒。
單層氫氧化鎳鈷材料的合成機制及活性位點模型圖
論文鏈接為:https://www.nature.com/articles/s41929-021-00715-w
聲明:化學加刊發或者轉載此文只是出于傳遞、分享更多信息之目的,并不意味認同其觀點或證實其描述。若有來源標注錯誤或侵犯了您的合法權益,請作者持權屬證明與本網聯系,我們將及時更正、刪除,謝謝。 電話:18676881059,郵箱:gongjian@huaxuejia.cn