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近日，中國科學院大連化學物理研究所催化與新材料研究室（十五室）張濤院士、王愛琴研究員、楊小峰研究員等與廈門大學田中群院士、李劍鋒教授等合作，在氮碳載體上設計并構筑了均勻分散的銅單原子催化劑（Cu-N-C SAC），將其應用于堿性電催化氧還原反應中，并通過原位X射線吸收光譜技術（operando-XAS）揭示其在反應過程中的可逆動態演變。

　　2011年，張濤、李雋、劉景月等首次在國際上報道了Pt1/FeOx單原子催化劑（Nat. Chem.，2011），提出的“單原子催化”迅速成為催化研究的前沿領域（Nat. Rev. Chem.，2018；Acc. Chem. Res.，2013）。與均相催化劑中的金屬有機配合物類似，單原子催化劑的局域配位環境對其催化性能有非常重要的影響。在前期工作中，張濤和王愛琴團隊利用先進表征技術研究了氧化物負載的單原子催化劑以及金屬-氮-碳單原子催化劑的局域配位環境對催化性能的影響（Chem. Sci.，2016；J. Am. Chem. Soc.，2017；Angew. Chem. Int. Ed.，2018；Nat. Commun.，2019；Nat. Commun.，2021），為深入理解單原子催化機理提供了基礎。

　　然而，基于靜態結構解析的“構效關系”并不能完全反映出反應過程中的真實催化機理。基于此，該合作團隊構筑了均勻分散的靜態Cu-N4單原子催化劑，其在電催化堿性氧還原反應中表現出與貴金屬Pt可比的催化活性；利用對金屬中心配位環境敏感的XANES技術，觀測到靜態Cu-N4位點在反應過程中存在結構可逆演變；進一步通過FDMNES計算方法，確定Cu-N4在反應過程中首先被外加電位驅動生成新的催化活性位點Cu-N3，并進一步在氧還原反應過程中重構為HO-Cu-N2結構。該研究為后續單原子催化劑的動態研究以及催化劑設計提供了新思路。

　　該工作以“Dynamic Behavior of Single-Atom Catalysts in Electrocatalysis: Identification of Cu N3 as an Active Site for the Oxygen Reduction Reaction” 為題，于近日發表在《美國化學會志》（Journal of the American Chemical Society）上。該工作的共同第一作者是我所1502組與廈門大學ichem聯培博士研究生楊級，青島科技大學劉文剛副教授、中科院物理所博士研究生許名權。上述研究工作得到國家自然科學基金、中科院B類先導專項“能源化學轉化的本質與調控”、潔凈能源國家實驗室（DNL）合作基金、上海光源BL14W線站重點課題等項目的資助。（文/圖 楊級）

　　文章鏈接：https://doi.org/10.1021/jacs.1c03788

參考資料：http://www.dicp.ac.cn/xwdt/kyjz/202109/t20210907_6195428.html