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　　前期，李燦團隊通過模擬自然光系統II中關鍵組分的重要功能，構筑了高效的光電催化水氧化體系（J. Am. Chem. Soc.，2018；Adv. Mater.，2019），發現部分氧化的石墨烯（pGO）可作為捕光材料與水氧化催化劑之間的電荷傳輸媒介，其功能類似于自然光系統II中酪氨酸（Tyr）的作用。

　　本工作中，團隊基于自然光合作用的原理，采用多媒介調控策略，成功實現了由自然光合作用Z機制啟發的高效光電催化全分解水過程。團隊通過將無機氧化物基光陽極（BiVO4），有機聚合物基光陰極（PBDB-T:ITIC:PC71BM）與多個電荷傳輸媒介相耦合，組裝了一個高效的無偏壓全分解水光電化學池。研究發現，該體系中有機聚合物的離散能級特性使得有機光陰極和無機光陽極的光譜吸收具有較好的互補性，極大地提高了太陽能的利用率。此外，該體系在捕光材料和電子受體/供體之間構建了一個包含多個電荷傳輸媒介的仿生電荷傳輸鏈。在電化學電位梯度的驅動下，光生電子通過這些電荷傳輸媒介有效轉移，提高了電荷傳輸速率并降低了電荷復合速率，從而實現高效的電荷分離和傳輸。因而，太陽能-氫氣（STH）轉換效率達到4.3%。該研究通過使用具有匹配能級的多媒介調控的仿生策略，為高效人工光合體系的合理設計和組裝提供了新穎的思路和有效的方法。

　　相關研究以“Unassisted Photoelectrochemical Cell with Multimediator Modulation for Solar Water Splitting Exceeding 4% Solar-to-Hydrogen Efficiency”為題，發表在《美國化學會志》（J. Am. Chem. Soc.）上。該工作的第一作者是DNL1600博士后葉盛和2017級博士研究生師文文。以上工作得到了國家自然科學基金委“人工光合成”基礎科學中心、中科院B類先導專項“能源化學轉化的本質與調控”等項目的資助。（文/圖 葉盛）

　　文章鏈接：https://doi.org/10.1021/jacs.1c00802