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氨氣、銨鹽是現代工業（化工、輕工、化肥、制藥、合成纖維等領域）的重要原料。傳統工業Haber-Bosch合成氨反應過程是以氮氣和氫氣為原料在高溫（500℃左右）、高壓（200-300 atm）的條件下進行反應，整個合成氨工業每年的能源消耗超過全球能源總量的1%，天然氣消耗量占全球天然氣產量的3%-5%，同時還會向大氣排放3億多噸的CO₂廢氣。因此，開發可持續的、不影響碳循環的綠色工藝技術來代替Haber-Bosch合成氨過程迫在眉睫。

近年來，利用可再生能源在溫和條件下實現電化學氮氣還原引起越來越多的關注，逐漸成為催化領域的熱點之一，然而現階段電化學氮氣還原反應主要存在氨氣的生成速率不高、法拉第效率偏低等問題，從催化劑的反應機理出發，更深入地了解催化劑的活性位點和反應路徑，從而制備出高效電催化氮氣還原催化劑是實現電化學固氮的關鍵。目前關于電化學氮氣還原的機理研究主要依賴理論計算模擬，缺乏直接實驗結果支撐。

近日，大連理工大學精細化工國家重點實驗室孫立成院士、李福勝研究員等人受生物固氮酶中鐵鉬活性因子的啟發，以雙金屬氧化物為底物，通過陰離子交換策略，構建了鎢、鐵雙金屬硫化物催化劑應用于電催化氮氣還原反應，并通過實驗手段揭示該催化劑電化學氮氣還原的速率控制步驟，研究成果發表在Angew. Chem. Int. Ed.上。

本研究中，測試氣體通過嚴格的預處理，同時實驗采用同位素標記的¹⁵N₂為原料，通過核磁共振氫譜對產物中氮的來源進行了標定，確保了實驗結果的可靠性。該催化劑展現出了優異的氮氣還原性能，在相對較低的電位下（?0.45 V vs. RHE），氨氣產率高達30.2 ug h^-1mg^-1，以及16.4%的法拉第效率。

通過原位電化學拉曼光譜技術，在反應過程中檢測到催化劑表面生成的金屬-聯氨中間體，結合催化劑吸附肼的拉曼光譜、¹⁵N同位素標記的肼分解反應產物分析、以及肼還原速率與氮氣還原速率比較等試驗，確定該催化劑電化學氮氣還原反應的速率控制步驟為催化劑表面金屬-聯氨關鍵中間體的進一步加氫。該工作為電催化氮氣還原反應的速率控制步驟研究提供了重要的實驗和理論指導，為理解電催化氮氣還原的反應機理提供了新角度。

本研究得到了國家自然科學基金委和學校的資助支持。

文章地址：

https://doi.org/10.1002/anie.202104918