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Angew. 廈門大學王野教授課題組在雙功能催化劑上金屬遷移作用機制方面取得重要進展

來源:廈門大學      2021-06-25
導讀:廈門大學化學化工王野教授課題組與荷蘭烏特勒支大學Krijn P. de Jong教授課題組合作,在雙功能催化劑上金屬遷移作用機制方面取得重要進展,相關成果“Visualizing Element Migration over Bifunctional Metal-Zeolite Catalysts and its Impact on Catalysis”發表于《德國應用化學》(Angew. Chem. Int. Ed., DOI: 10.1002/anie.202107264)。

采用反應耦合研究思路設計雙功能催化劑可以實現CO、CO2和CH4等碳一小分子高選擇性制備清潔液體燃料和高值化學品,具有廣闊的應用前景。雙功能催化劑的催化性能不僅由各功能組分的物化性質決定,還取決于功能組分之間的相互作用。

研究團隊選擇四種典型甲醇合成氧化物催化劑,即In2O3、ZnO、Cr2O3、ZrO2,通過物理混合的方式與H-ZSM-5組合構建研究模型,首次將雙功能催化劑中的元素遷移現象可視化。利用HAADF-STEM技術揭示了雙功能催化劑在反應過程中各功能組分的動態演變過程;通過對反應前后的雙功能催化劑進行詳細的表征,闡述了雙功能催化劑酸性變化與催化劑催化性能之間的聯系。

研究發現一價金屬比高價金屬更容易遷移。In+或[ZnOH]+均能中和H-ZSM-5的大部分質子酸位點。金屬在沸石上的遷移可能是在高溫和反應氣氛的驅動下在載體表面自發分散的結果。研究結果表明,金屬遷移也是設計復合催化劑時一個需要考慮因素,每種金屬的遷移性質決定了最終雙功能催化劑不同功能組分的集成方式。

王野課題組致力于碳一分子和生物質的高效活化和選擇轉化,圍繞如何實現催化反應選擇性調控這一關鍵科學難題,發展新方法和新過程。近年,在合成氣、CO2、CH4和甲醇等小分子的選擇轉化方面,取得了一系列重要研究進展(Nat. Catal. 2021, 4, 242;Nat. Commun. 2021, 12, 1;Nat. Commun. 2020, 11, 827; Chem. Soc. Rev. 2019, 48, 3193; Nat. Commun. 2019, 10, 892; Nat. Catal. 2018, 1, 787; Nat. Commun. 2018, 9, 1181; Angew. Chem. Int. Ed. 2018, 57, 12012; Chem, 2017, 3, 334; Angew. Chem. Int. Ed., 2016, 55, 4725)。

該論文第一作者為博士后王禹皓和碩士研究生王根源,廈門大學王野教授、成康副教授和烏特勒支大學Krijn P. de Jong教授為共同通訊作者。該研究得到國家重點研發計劃(2019YFE0104400)、國家自然科學基金( 91945301、22072120)等項目的資助。

論文鏈接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202107264  


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