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廈門大學化學化工學院汪騁教授課題組在CO₂加氫催化劑研究中取得新進展。相關研究成果以“Neighboring Zn?Zr Sites in a Metal?Organic Framework for CO₂ Hydrogenation”為題于近日發表于《美國化學會志》 (J. Am. Chem. Soc., 2021, DOI: 10.1021/jacs.1c03283)。

負載型金屬催化劑在催化CO₂加氫反應中已經得到了廣泛研究。其中，Zr-Zn催化劑因具有選擇性高、成本低廉等優勢一直是人們研究的熱點，然而這類加氫催化劑活性位點的精確結構至今尚未明確。汪騁課題組以Zr基金屬有機框架MOF-808為平臺，通過金屬后修飾成功構建具有雙功能催化中心的MOF-808-Zn，發現該催化劑在CO₂加氫反應中展現出優異的催化活性以及高的甲醇選擇性，進而對其構效關系進行了細致的表征和分析。X射線吸收光譜（XAS）和電子密度差譜（DED）分析表明，該催化劑在CO₂加氫反應中的活性位點為Zn²⁺-O-Zr⁴⁺中心。H₂程序升溫脫附實驗（H₂-TPD）和H/D交換實驗顯示，Zn²⁺位點是吸附和活化H₂的活性位。CO₂程序升溫脫附實驗（CO₂-TPD）則表明配位不飽和的Zr⁴⁺位點對于CO₂吸附的重要性。原位漫反射傅里葉變換紅外光譜（in situ DRIFT）進一步揭示了反應中間體為吸附的甲酸根。MOF-808-Zn中金屬氧節點明確的局部結構為闡明雙功能催化中心的結構細節提供了獨特的機會。

該研究工作由廈門大學化學化工學院汪騁教授指導完成，2017級博士生張競爭、2014級已畢業博士生（現曼徹斯特大學博士后）安冰、2016級博士生李哲為共同第一作者，曹永華、戴以恒、王旺陽和曾令真也參與了該項工作。研究工作得到科技部重點研發計劃（2016YFA0200702）以及國家自然科學基金面上項目（22071207）和創新群體項目（21721001）的資助。

論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c03283