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近期，《美國化學會志》（Journal of the American Chemical Society）發表了武漢大學化學與分子科學學院汪成教授課題組最新研究成果，證實可通過改變前體位阻來構筑具有新拓撲結構的三維共價有機框架。

論文題為《通過位阻控制實現三維共價有機框架拓撲結構調控—從pts到ljh》（“Tuning the Topology of Three-dimensional Covalent Organic Frameworks via Steric Control: From pts to Unprecedented ljh”），2019級博士研究生謝陽和黎健博士（北京大學）為論文共同第一作者，汪成與北京大學孫俊良研究員為共同通訊作者。

共價有機框架（COFs）是一類由共價鍵連接而成的晶態有機多孔材料，在眾多領域存在廣闊的應用前景。當前本領域研究主要集中在二維體系，三維（3D）COFs報道較少。盡管拓撲數據庫表明3D COFs可存在眾多拓撲結構，但目前僅報道14種，極大限制了其結構多樣性和功能化應用。因此，豐富其拓撲結構對3DCOFs的發展具有重要意義。理論上，基于框架化學理念，有可能在3D COFs合成中通過引入位阻基團來調控框架的拓撲結構。然而，此類研究極具挑戰性，特別是3DCOFs結構表征困難，相關研究未見報道。

汪成等人設計了含有不同位阻基團的兩種前體，進一步通過該課題組前期所提出的“4+4”連接方式（J. Am. Chem. Soc.2016,138, 3302, citations:336;Acc. Chem. Res.2020,53, 2225）合成了兩種高結晶性3DCOFs，即：3D-TPB-COF-OMe和3D-TPB-COF-Ph。基于連續旋轉電子衍射技術，他們成功解析出兩種COFs的晶體結構，結果表明：含有甲氧基的3D-TPB-COF-OMe為常見的五重穿插pts結構，而含有大位阻苯基基團的3D-TPB-COF-Ph則意外地具備一種拓撲結構數據庫不存在的全新復雜拓撲結構，被命名為ljh（LuojiaHill簡稱），具有罕見的自穿插特征。此研究結果表明可通過改變前體位阻來合成具有不同拓撲結構的3D COFs，進而豐富其結構多樣性。

該工作得到國家自然科學基金、中央高校基本科研業務費、中國博士后科學基金、瑞典研究理事會以及Knut和Alice Wallenberg基金會的資助。

據悉，汪成課題組工作主要圍繞“響應性多孔框架材料”展開，特別是三維共價有機框架。自2016年以來，汪成課題組在國內外著名學術期刊上以通訊作者發表論文27篇，包括J. Am. Chem. Soc.（5篇）、Angew. Chem. Int. Ed.（3篇）、Nat. Commun.（3篇）、Sci. Adv.（1篇）、Adv. Mater.（1篇）、Acc. Chem. Res.（1篇）、CCS Chem.（1篇）等，有5篇論文入選ESI高被引論文。

論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c03042

參考資料：http://news.whu.edu.cn/info/1015/64237.htm