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如何將CO₂變廢為寶是研究熱點。CO₂加氫是一種高效的CO₂轉化路徑，分為直接轉化法和間接轉化法。CO₂直接轉化法是將CO₂通過逆水煤氣變化轉化為CO，而后將CO通過費托合成轉化為目標產物。CO₂間接轉化法是利用兩種甚至三種復合型催化劑，即首先利用金屬氧化物將CO₂轉化為甲醇或CH₃O中間體，然后在分子篩的作用下進一步轉化為一系列高附加值的化學品。由于該轉化路徑并沒有走費托合成的路徑因而產物的分布不受ASF的限制，相比于直接轉化法間接法可獲得較高的產物選擇性，而間接法在反應的過程中有大量的副產物CO生成（選擇性往往大于50%），實際上真正有效的CO₂轉化受限。Fe基催化劑作為一種廉價的傳統的CO₂加氫催化劑，在直接轉化CO₂的路徑中展示出優異的性能，而在目前報道的文獻中往往需要添加助劑或其他的金屬形成合金才能實現CO₂到高碳烴的高效轉化，且反應的條件比較苛刻，需要在高溫、高壓的條件下進行。因此，如何利用單一的廉價金屬Fe在溫和的反應條件下實現CO₂的高效轉化仍具挑戰。

　　中國科學院理化技術研究所研究員張鐵銳團隊利用Fe基水滑石為前驅體，在不同溫度條件下H₂氛圍中還原，利用水滑石的拓撲轉變得到一系列不同物相的Fe基催化劑，在光照條件下實現了CO₂到高附加值化學品的高效轉化。相關研究成果以Fe‐Based Catalysts for the Direct Photohydrogenation of CO₂ to Value‐Added Hydrocarbons為題，發表在Advanced Energy Materials上。課題組博士研究生李振華為論文第一作者。

　　研究通過一系列的結構表征XRD、XAFS、Mossbauer等進一步證明在低溫條件下形成的是FeO_x負載型納米催化劑，在中溫條件下還原形成的是FeO_x修飾的單質Fe界面結構型催化劑（FeO_x/Fe，如圖所示），在高溫條件下還原形成的是單質Fe負載型納米催化劑。研究考察了不同物相的Fe基型催化劑在光照條件下對應的CO₂加氫性能，發現在低溫條件下還原得到的FeO_x型催化劑對應的產物為CO，在中溫（500^oC）條件下得到的FeO_x/Fe型催化劑對應的CO₂轉化率為50.1%，C2⁺選擇性可達52.9%，而在高溫條件下得到的單質Fe基型催化劑對應的產物是CH₄。研究進一步通過DFT驗證了這種FeO_x/Fe界面結構可抑制中間體-CH₂和-CH₃的加氫，同時可以促進C-C耦聯反應從而生成高選擇性的C2⁺。該研究打破了人們對Fe基催化劑只有在助劑存在的時候才能實現CO₂到高附加值化學品轉化的傳統認識，為光驅動CO₂轉化提供了高效的、全新的、可持續的能源轉化路徑。

　　論文鏈接 

Fe/FeOx界面結構示意圖

參考資料

[1] 理化所揭示Fe基催化劑光還原CO2到高碳烴，http://www.cas.cn/syky/202103/t20210317_4781351.shtml