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研究背景

金屬鹵化物雜化鈣鈦礦光伏電池作為下一代光伏技術的強力競爭者，不斷在世界范圍掀起研究熱潮。縱觀鈣鈦礦光伏電池十余年發(fā)展歷程，堿金屬摻雜作為組分工程的重要手段之一，獨樹一幟，在鈣鈦礦光伏電池發(fā)展道路上主導了眾多里程碑式突破。大量研究證實，堿金屬摻雜策略對解決鈣鈦礦可控生長和高效穩(wěn)定服役過程中的關鍵問題發(fā)揮了不可替代的作用。但由于鈣鈦礦材料體系的復雜性、電子束敏感性以及實驗表征技術的局限性，堿金屬在多晶鈣鈦礦薄膜中摻雜位點尚未完全明晰，主導其發(fā)揮積極作用的內(nèi)在機制也尚未系統(tǒng)揭示。鑒于此，系統(tǒng)回顧鈣鈦礦光伏電池的發(fā)展歷程及里程碑突破，詳細論述堿金屬摻雜策略的最新相關進展，綜合探討堿金屬在鈣鈦礦中的摻雜位點、功能優(yōu)勢及作用機制，全面厘清其相關構效關系并展望潛在技術突破點，對多陽離子鈣鈦礦組分工程的發(fā)展具有重要意義。

本文亮點

● 系統(tǒng)討論了適用于鈣鈦礦材料組分研究的精確表征技術，梳理了現(xiàn)有手段的探測機理與優(yōu)勢特色，理論結合實驗全面分析了堿金屬在多晶鈣鈦礦薄膜中的潛在摻雜位點。

● 提出了摻雜位點主導功能化的核心思路，剖析了堿金屬在鈣鈦礦材料中所發(fā)揮的特色功能及工作機制，闡明了堿金屬在鈣鈦礦材料中摻雜位點與差異化功能間的內(nèi)在關聯(lián)。

● 面向結晶生長誘導、晶體結構優(yōu)化、薄膜缺陷鈍化、電子結構調(diào)控和離子遷移抑制等功能目標，全面討論了堿金屬摻雜優(yōu)勢的側重點差異，為雜化鈣鈦礦精準組分工程提供了解決方案。

● 探討了完善高精度、低損傷表征技術的必要性，展望了高通量計算、數(shù)據(jù)挖掘及機器學習方法對解決堿金屬摻雜策略發(fā)展瓶頸問題的優(yōu)勢，為繼承并進一步發(fā)展雜化鈣鈦礦組分工程策略、設計篩選多陽離子高效級聯(lián)摻雜方法提供了指導思路。

文章解析

本文從堿金屬的摻雜位點出發(fā)，綜合考慮了摻雜濃度、鈣鈦礦材料體系及其他活性功能層對堿金屬元素分布的多重影響，詳細論述了堿金屬在多晶鈣鈦礦薄膜中A位、間隙位、表面及晶界分布的可能性，系統(tǒng)歸納了元素分布檢測的相關表征技術，總結并對比了其定性定量分析的機理與特色優(yōu)勢。

以摻雜位點主導功能化為核心思路，討論了Cs+在鈣鈦礦容忍因子調(diào)節(jié)與晶體結構優(yōu)化方面的突破性貢獻，分析了Cs+誘導生長結晶過程實現(xiàn)鈣鈦礦薄膜高重現(xiàn)性可控制備的根源，歸納了Cs+抑制光致相分離、管理鹵素同質(zhì)化分布的作用機理，總結了其在A位誘發(fā)晶胞變化對鈣鈦礦晶面取向、能帶結構和光生載流子動力學的調(diào)控效果與機制；匯總解析了Rb+降低鈣鈦礦光敏相焓變需求閾值從而提升相穩(wěn)定性的原理，探討了Rb+針對鈣鈦礦結晶動力學調(diào)控和鹵素同質(zhì)化分布等方面發(fā)揮的關鍵作用，總結揭示了Rb+緩解鹵素離子遷移與晶格殘余應力的內(nèi)在機制，概括了表面/晶界富Rb相鈍化薄膜缺陷、減少載流子非輻射復合的優(yōu)異效果；歸納明晰了K+有效增加離子遷移勢壘、緩解離子遷移行為與改善電池I-V滯后現(xiàn)象的工作機理，深入探討了富K相對界面缺陷態(tài)的鈍化抑制功效，探究了K+優(yōu)化電子結構與促進光生載流子輸運的工作機制，突出了K+對解決低維鈣鈦礦晶粒取向隨機性和相分布不均勻等難題的巨大優(yōu)勢；展現(xiàn)了多種形式的Na+摻雜鈍化鈣鈦礦表面/晶界處缺陷、抑制鹵素離子遷移行為的積極效果；展示了間隙位Li+對多晶薄膜內(nèi)部缺陷態(tài)抑制以及界面處Li+對光生電荷提取輸運與層間能帶匹配高效調(diào)控的可能性。基于關于堿金屬在鈣鈦礦材料中所發(fā)揮特色功能的系統(tǒng)討論，本文旨在全面分析堿金屬摻雜優(yōu)勢的側重點差異，建立堿金屬在鈣鈦礦材料中摻雜位點與差異化功能間的內(nèi)在關聯(lián)，為進一步發(fā)展雜化鈣鈦礦精準組分工程提供針對性解決方案。

展望

本文指出，堿金屬摻雜在摻雜位點明晰、鈍化缺陷類型鑒別與效果量化、誘導鈣鈦礦生長結晶過程原位表征、抑制離子遷移機制和動力學過程揭示等方面仍存在重大挑戰(zhàn)；探討了發(fā)展基于同步輻射的原位表征手段，并繼續(xù)完善高精度、低損傷表征技術的必要性；展望了結合實驗研究與機器學習技術，通過數(shù)據(jù)驅(qū)動方法精確分析高通量實驗數(shù)據(jù)的潛在貢獻，為合理篩選高效級聯(lián)摻雜方法并充分發(fā)揮多陽離子協(xié)同摻雜策略優(yōu)勢提供了指導思路，力爭不斷緩解、突破雜化鈣鈦礦發(fā)展瓶頸。

參考資料：

[1]微信公眾號研之成理（ID：rationalscience），張躍院士CSR綜述：堿金屬摻雜助力高性能鈣鈦礦光伏電池，https://mp.weixin.qq.com/s/kfCXLAEJD9k2l_0n6JuEOQ