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《Science》發表武漢大學定明月課題組合成氣直接制烯烴研究成果

來源：武漢大學 2021-02-05

導讀：2月5日，Science（《科學》）在線發表了武漢大學動力與機械學院、工業科學研究院定明月教授團隊在合成氣催化轉化領域的最新研究成果。該研究發展了一種新型Fe基復合催化劑，高效抑制了CO2副產物的生成，實現了合成氣高選擇性、高收率直接制取烯烴。

《科學》還同期刊發了以“設計了正確的保護”為題的專家評述文章。文章稱，這項研究成果具有很高的經濟效益，對于減少CO2排放，為實現“碳中和”目標提供新的解決方案。

論文題為“A hydrophobic FeMn@Si catalyst increases olefins from syngas by suppressing C1 by-products”（《一種通過抑制C1副產物促進合成氣制烯烴的疏水性FeMn@Si催化劑》）。武漢大學動力與機械學院2019級博士生徐艷飛為論文第一作者，定明月為通訊作者，武漢大學為唯一第一作者和唯一通訊單位。

合成氣在疏水性FeMn@Si催化劑上高選擇性制取烯烴

通過費-托合成反應可將煤經合成氣（CO和H2）轉化為液體燃料和高碳化學品，該技術已主導煤化工領域近百年。然而該過程通常發生水煤氣變換反應，產生大量的CO2，并消耗大量的水，導致后續能耗大幅增加。另外，費-托合成反應是強放熱反應，容易導致甲烷副產物的生成，降低高碳產品的收率。為此，在費-托合成過程中約50%一氧化碳轉化成了二氧化碳（約40%）和甲烷等C1副產物，碳原子利用效率低下，嚴重降低了能源效益和經濟效益。如何高效降低CO2、CH4等C1副產物生成，提高特定烴類產品的選擇性在國際能源化工界一直是一個巨大的挑戰。

定明月課題組創造性發展了一種新型疏水性FeMn@Si催化劑，在工業反應條件下（320 °C和 2-3 MPa），實現了合成氣高選擇性直接制取烯烴，二氧化碳和甲烷等C1副產物顯著降低到22.5%以下，烯烴選擇性可達65%（烯烴中高附加值α-烯烴選擇性可達81%以上），烯烴產率高達36%以上。

研究發現，FeMn@Si催化劑表面二氧化硅疏水層可保護碳化鐵活性相免受水的氧化，并保持碳化鐵活性相處于良好的穩定狀態。與此同時，催化劑表面疏水層阻止了水進入核層反應區域，進而抑制了水煤氣變換反應的進行（CO + H2OCO2+ H2），顯著降低了二氧化碳副產物的生成。

另外，核層中錳金屬助劑向鐵活性物相表面的電子轉移顯著提高了烯烴產物的選擇性，并抑制了甲烷副產物的生成。核層碳化鐵活性相與殼層疏水基團的高效協同，將能拓展出一系列新型的復合催化劑，通過抑制高耗能的水煤氣變換反應，大幅度降低二氧化碳排放，顯著提高碳原子利用效率，有望實現合成氣高效、經濟制取烯烴、芳烴、汽油、航油等各種高附加值產品。

該研究的共同作者還包括中國科學院山西煤炭化學研究所、中科合成油技術有限公司李永旺研究員、楊勇研究員、溫曉東研究員等。該項工作得到了國家自然科學基金、國家重點研發計劃、廣東省科技計劃和深圳市基礎科技計劃的資助。