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《工程》和《德國應用化學》報道華東理工乙炔選擇性加氫催化劑設計最新進展

來源：華東理工大學 2020-12-30

導讀：乙烯工業是石油化工產業的核心，乙炔選擇性加氫是石腦油裂解制備聚合級乙烯的關鍵技術之一。近日，華東理工化工學院、化學工程聯合國家重點實驗室催化反應工程團隊段學志教授、曹約強博士等在乙炔選擇性加氫Pd催化劑次表面結構調控和Ni催化劑活性位點設計方面取得了重要的研究進展。相關成果分別以"Structural and kinetics understanding of support effects in Pd-catalyzed semi-hydrogenation of acetylene"和"Adsorption site regulation to guide atomic design of Ni-Ga catalysts for acetylene semi-hydrogenation"為題在線發表在中國工程院院刊《工程》（Engineering DOI: 10.1016/j.eng.2020.06.023）和《德國應用化學》（Angew. Chem. Int. Ed. 2020, 59, 11647）上。

針對這一反應，研究人員從金屬催化劑次表面結構調控入手，采用XAS、原位XRD、程序升溫技術和DFT計算相結合的研究方法，發現了以納米炭材料為載體制備的Pd催化劑次表面存在C原子。該次表面C原子能顯著抑制Pd催化劑次表面氫物種的生成、促進目標產物乙烯的脫附，顯著提高乙烯選擇性。通過向炭載體中引入石墨氮物種，能進一步調變Pd活性位點電子結構，將乙烯選擇性進一步提高約30%（AIChE J. 2020, 66, e16857）。此外，催化劑次表面結構調控策略也被應用于不飽和醛選擇性加氫催化劑設計及調控，即通過在Cu催化劑次表面引入Pt物種，創制了高活性和高選擇性CuPtx單原子合金加氫催化劑，該催化劑次表面Pt物種促進H₂活化，且肉桂醛分子仍以C=O基團在Cu表面吸附活化（ACS Catal. 2019, 9, 9150; ACS Catal. 2020, 10, 3431）。

另一方面，研究人員從金屬催化劑活性位點設計入手，創新提出通過構筑結構穩定、長程有序Ni-Ga金屬間化合物實現Ni活性位點原子級精準調控策略。理論計算結果表明：相比于Ni和Ni₅Ga₃催化劑，NiGa催化劑中Ni活性位點被Ga完全隔離，使得乙炔和乙烯分子以π鍵模式擇優吸附，表現出顯著提高的乙烯選擇性。基于層狀雙金屬氫氧化物（LDHs）層板陽離子的可調性，實現了粒徑相似Ni、Ni₅Ga₃和NiGa納米催化劑的可控制備，并結合球差電子顯微鏡和XAS等表征技術，發現NiGa金屬間化合物催化劑中Ni活性位點處于完全孤立的狀態，且乙炔和乙烯分子通過π鍵構型吸附。性能考評結果表明，Ni位點完全隔離的NiGa催化劑乙烯選擇性顯著高于對比催化劑，證實了理論預測的結果。