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在固體催化材料表面發生的化學反應都遵循Sabatier原理，即當催化劑的反應性太強時，反應受到脫附、擴散、耦合等基元步驟的影響，造成其活性較低；而當催化劑的反應性太弱時，反應物難以吸附，也難以解離活化，也會致使催化活性相對較低。因此，為達到催化反應的最優反應活性，唯一的方法就是選擇一個適中的反應性。

研究證明，二氧化碳電催化還原制備甲酸過程遵循甲酸根（HCOO*）反應機理，即二氧化碳先質子化得到甲酸根（HCOO*），甲酸根再質子化得到甲酸（HCOOH）。過去，科研人員普遍認為，二氧化碳先質子化得到羧基（COOH*）過程只會產生CO，而不會得到甲酸。但是，此次理論研究表明，從反應網絡和能量最優算法分析，在低電壓下大量的金屬表面均是通過羧基（COOH*）過程得到甲酸，這解釋了金屬Pd上面二氧化碳電催化還原的特殊現象。該理論研究結果也與堿式碳酸鉛表面的雙火山曲線一致（Nat. Commun，2020）。

本工作揭示了在具有反應復雜網絡的情況下，由于反應路徑的差異，傳統的火山型曲線難以存在，取而代之的應該是多個頂點共存的火山型曲線。

相關成果發表在《先進材料》（Advanced Materials）上。該工作得到了國家自然科學基金、中科院B類先導專項“功能納米系統的精準構筑原理與測量”和遼寧省“興遼英才計劃”等項目的支持。

參考資料

[1]中國科學院大連化學物理研究所，我所發現二氧化碳電催化還原制甲酸雙火山曲線