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 “三合一”的高效非均相鈀催化氧化

鈀催化的C(sp3)-H鍵氧化官能團化是惰性C-H鍵定向轉化的有力手段。但是，均相體系下催化劑的失活導致鈀的用量通常較大（> 5 mol%）。李漫波教授與斯德哥爾摩大學Jan-E. B?ckvall教授合作，發現氨基化的多孔硅（MCF）負載的納米鈀（尺寸1~2nm）催化劑Pd-AmP-MCF能顯著降低鈀催化氧化過程中的催化劑用量（< 1 mol%），同時還能實現催化劑的循環利用。（J. Am. Chem. Soc., 2018, 140, 14604；Angew. Chem. Int. Ed., 2020, 59, 1992；Angew. Chem. Int. Ed., 2020, 59, 10391；Chem. ?Eur. J., 2019, 24, 210）。在此工作的基礎上，近期李漫波教授課題組發現了氨基還能很好地調控納米鈀顆粒催化氧化的化學選擇性（圖2A）。反應的選擇性來源于氨基與鈀之間的配位作用（圖2B）。Pd-AmP-MCF的高催化活性來源于氨基化的多孔硅材料（AmP-MCF）對鈀的支撐和保護，使其避免了催化劑的失活（圖2C）。與此同時，該非均相催化劑在反應后具有優異的循環回收效率（圖2D）。

圖2. 反應底物普適性（A）、選擇性（B）和高活性（C）來源、以及催化劑的循環回收（D）

參考資料

【1】安徽大學，聚焦“雙一流”】我校在多相催化領域取得新進展，http://www.ahu.edu.cn/2020/1110/c15129a249421/page.psp

【2】文章鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/epdf/10.1002/anie.202011708