欧美色盟,色婷婷AV一区二区三区之红樱桃,亚洲精品无码一区二区三区网雨,中国精品视频一区二区三区

Cs₄PbX₆（X = Cl、Br、I）零維鈣鈦礦納米晶因其優異的光學性能，在LED照明顯示、激光和光電探測器等技術領域受到廣泛關注。然而，由于其絕緣體的本質，Cs₄PbX₆零維鈣鈦礦本征在可見波段不發光，限制了其作為發光材料的應用范圍。錳離子摻雜是調控鈣鈦礦納米晶光、電、磁性能的一種有效手段。Mn²⁺在介質材料中的光學性能主要取決于其局域態的電子結構和激發態動力學，對Mn²⁺摻雜零維鈣鈦礦納米晶開展深入的光譜學研究對于提高其光學性能及應用至關重要。目前，制備Mn²⁺摻雜Cs₄PbX₆零維鈣鈦礦納米晶純相并揭示Mn²⁺發光中心的激發態動力學仍是該領域的一個技術難題。

圖1、Mn²⁺摻雜Cs₄PbCl₆零維鈣鈦礦納米晶：透射電鏡照片（背景）、晶體結構示意圖、粉末發光照片、發射光譜和熒光衰減曲線。 

中科院功能納米結構設計與組裝/福建省納米材料重點實驗室陳學元團隊采用改進的熱注射法首次合成出單分散、形貌粒徑均一的Mn²⁺摻雜Cs₄PbCl₆零維鈣鈦礦納米晶純相（圖1）。該團隊通過變溫高分辨穩態/瞬態熒光光譜、變溫電子順磁共振波譜等測試手段，揭示了Mn²⁺在Cs₄PbCl₆零維鈣鈦礦納米晶中顯著不同于其在CsPbCl₃三維鈣鈦礦量子點中的發光特點和激發態動力學。由于Cs₄PbCl₆零維鈣鈦礦的結構限域作用，導致其較大的激子結合能和較強的電-聲子相互作用，引起Mn²⁺在617 nm的長熒光壽命（26.2 ms，遠長于 CsPbCl₃:Mn²⁺的1~2 ms）和較高的粉末熒光量子產率（25.8%，遠高于CsPbCl₃:Mn²⁺的~0.1%）；同時，還觀測到隨溫度降低晶格收縮導致的Mn²⁺發光由慢衰減（τ₂: 30.4 ms, 300 K）向快衰減（τ₁: 1.47 ms, 10 K）轉變的反常熒光動力學過程（圖2）。該研究不僅為Mn²⁺摻雜Cs₄PbCl₆納米晶的激發態動力學基礎研究提供了新發現，還為零維鈣鈦礦納米晶的性能優化及其在光電領域的應用提供了新思路。相關結果2020年10月1日在線發表于Advanced Science雜志（Adv. Sci. 2020, 2002210, DOI: 10.1002/advs.202002210）。論文的第一作者是物構所/中北大學聯培碩士研究生張文，通訊作者為鄭偉和陳學元研究員。該研究得到中科院戰略性先導科技專項、國家自然科學基金和中科院青促會等項目支持。 

圖2、(a)不同溫度下Cs₄PbCl₆:23.6 mol% Mn²⁺納米晶Mn²⁺的熒光衰減曲線；(b) a中陰影部分放大圖；(c) Mn²⁺的熒光快衰減 (τ₁)、慢衰減 (τ₂)和平均壽命(τ_ave)隨溫度變化關系；(d)不同溫度下Cs₄PbCl₆:23.6 mol% Mn²⁺納米晶Mn²⁺的順磁共振波譜。 　　  

　　此前，陳學元團隊在全無機鈣鈦礦量子點的光學性能研究方面取得了一系列重要進展。例如，發展一種Mn²⁺替位穩定CsPbX₃鈣鈦礦量子點的新方法，大幅提高CsPbX₃量子點的熱穩定性、空氣穩定性及其LED 器件的發光亮度、外量子效率和電流效率（J. Am. Chem. Soc. 2017, 139, 11443-11450）；提出一種基于稀土納米晶的輻射能量傳遞上轉換敏化新機制，首次實現CsPbX₃鈣鈦礦量子點在低功率半導體激光器激發下的全光譜高效上轉換發光和超長激子熒光壽命調控（Nat. Commun. 2018, 9, 3462）；建立一種基于CsPbX₃鈣鈦礦量子點的余輝光轉換新策略，實現窄帶、寬色域（>130% NTSC）的全光譜高效長余輝發光調控（Angew. Chem. Int. Ed. 2019, 58, 6943-6947）。 　

文章鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/advs.202002210