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植物通過光合作用把太陽能轉換成電勢能，進而驅動一系列生化反應把二氧化碳和水轉化成含碳的能量載體和氧氣，是碳基生物利用能源和碳物質的核心基礎過程。但是自然光合作用中太陽能到化學能的轉換效率太低，雖然理論值最高可以達到8%左右，但是實際上一般小于1%，因而消耗了大量的土地和水資源，難以滿足人類社會面臨的日益嚴峻的可持續發展挑戰。受自然界光合作用的啟發，人工光合作用可以通過光伏器件將太陽能轉換成電能，再驅動電化學系統將水氧化成氧氣，同時把CO₂還原為含碳能量載體或者具有高附加值的產物。人工光合作用不僅可以實現CO₂的減排，還可以將太陽能轉換成方便存儲的化學能，是實現人類可持續發展的一個關鍵策略，從上個世紀以來就吸引了全球科學家持續而廣泛的研究興趣。然而在本項工作之前，即使使用CO₂電還原活性最高的金催化體系，太陽能到化學能的最高能量轉換效率也不到18%。

圖1. 基于CO₂還原的人工光合作用系統的示意圖及其定量系統工程分析。

 林柏霖課題組創造性地開發了一種在納米多孔聚丙烯膜上負載納米多層級孔Ag的一體化薄膜電極（nmp-Ag），可同時在低過電勢下實現高活性、高選擇性和高穩定性的CO₂電還原。該電極可在極低的過電勢下能夠將CO₂高選擇性地還原為一氧化碳（CO）（40 mV時大約為80%，在90-290 mV時大約為100%）。在所有可能的CO₂還原產物中，CO是每消耗單位能量具有最高的CO₂減排能力的產物之一。此外，工業界現有的成熟技術可以大規模地將CO轉化為其它常用的燃料或高附加值產物，比如汽油和甲醇等。通過實驗和理論分析表明，這種納米多級孔結構不僅可以增加活性位點的數量，同時也突破了前人報道的基于薄膜電極的三相界面擴散極限的限制，從而在低過電勢下實現相對較高的CO₂電還原分電流密度和CO的選擇性。

圖2. nmp-Ag薄膜電極的電化學還原CO₂性能

林柏霖課題組通過定量系統工程分析發現該電極如果與目前最先進的太陽能電池相搭配，可以充分利用太陽電池的光電流，預計可以實現太陽能到化學能的最高轉換效率約為25%。之后，他們將該電極與課題組開發的鎳鐵基陽極相結合，在系統工程分析定量結果的指導下，與商業化的太陽能電池相匹配，開發出了基于CO₂還原的人工光合作用系統，在28 小時的長時間測試過程中表現出良好的穩定性，整個系統的太陽能到化學能最高轉換效率達到了約20.4%，全程平均能量轉換效率為20.1%，超過了目前所有已知的CO₂還原人工光合作用系統。

圖3.由商業太陽能電池提供能量的基于CO₂還原的人工光合作用系統性能測試。

此外，本項工作還通過定量系統工程分析揭示了在高效人工光合作用系統的構建中，相比于學界普遍關注的光電轉換效率，太陽電池的光電流是當前更需要突破的關鍵指標，這一發現對未來人工光合作用系統的進一步突破具有重要的指導意義。

林柏霖課題組的助理研究員肖彥軍和2017級博士研究生錢瑤為該研究工作的共同第一作者，林柏霖為通訊作者，上海科技大學為第一完成單位。上科大物質學院分析測試平臺和電鏡中心給予了大力支持。

論文鏈接：https://pubs.rsc.org/en/content/articlepdf/2020/ta/d0ta06714h