圖1 Ni單原子合成示意圖及STEM表征
隨著能源、環境與氣候變化問題的日益突出,溫室氣體二氧化碳減排及資源化利用早已成為科學界經久不衰的研究熱點之一。過渡金屬Ni是重要的催化劑材料,具有良好的氧化還原催化活性,但鮮有報道將其用于二氧化碳還原反應。近十年來,單原子催化劑迅速興起并成為催化領域的前沿和熱點,許多金屬在尺寸降至原子級別時,表現出十分神奇的特性。王寶輝吳紅軍教授團隊與Jing Gu博士團隊等在Ni單原子的合成及其電催化機制領域開展了大量探索研究,發現Ni單原子二氧化碳還原具有極高的選擇性和穩定性。然而,目前關于Ni催化劑尺寸與二氧化碳電催化選擇性之間的構效關系仍然缺乏系統深入的認知。研究團隊在Ni納米顆粒尺寸效應影響二氧化碳電催化選擇性產一氧化碳研究領域取得重要進展,調控制備了尺寸10~100 nm的Ni顆粒,明確了二氧化碳還原性能與Ni顆粒的尺寸密切相關:小尺寸的Ni顆粒,表面配位數較少,活性位點數量更多,3d軌道電子更接近費米能級,同時對二氧化碳還原反應的選擇性遠遠優于大尺寸的Ni顆粒。該研究有望為研發高活性、高穩定的原子簇催化劑提供實驗依據和理論指導。
圖2 不同尺寸Ni金屬催化劑的電化學性能
據悉,王寶輝吳紅軍教授團隊多年從事環境和能源低碳轉化領域的研究,已在Appl Catal B-Environ(影響因子:16.683)、Chem Eng J(影響因子:10.652)、Green Chem(影響因子:9.48)、Carbon(影響因子:8.821)、J Power Sources(影響因子:8.247)等期刊發表研究成果150余篇。
文章鏈接:https://doi.org/10.1002/anie.202000318
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