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廈大葉龍武教授課題組應(yīng)邀在Chem. Rev. 發(fā)表金催化氮賓轉(zhuǎn)移和卡賓轉(zhuǎn)移反應(yīng)綜述

來源:廈門大學化學化工學院      2020-08-06
導(dǎo)讀:廈門大學化學化工學院葉龍武教授課題組應(yīng)美國化學會旗下Chemical Reviews刊物的邀請,撰寫題為"Nitrene Transfer and Carbene Transfer in Gold Catalysis"綜述,于近日在線發(fā)表(Chem. Rev. 2020, DOI: 10.1021/acs.chemrev.0c00348)。

涉及金屬卡賓的催化反應(yīng)被認為是均相過渡金屬催化領(lǐng)域最為重要的研究內(nèi)容之一。均相金催化因其催化活性高、反應(yīng)條件溫和和官能團容忍性強等優(yōu)點,是近十年來均相催化領(lǐng)域的一大研究熱點。其中,從廉價易得的炔烴出發(fā),通過金催化氮賓轉(zhuǎn)移和卡賓轉(zhuǎn)移的方式來產(chǎn)生金卡賓中間體,是金屬卡賓化學領(lǐng)域的重要進展之一。

葉龍武課題組一直致力發(fā)展金屬卡賓化學。近年來,以炔烴為底物,先后實現(xiàn)了金卡賓(Chem. Sci. 20145, 4057; Chem. Sci20156, 1265; J. Am. Chem. Soc. 2015137, 9567; Nat. Commun. 20178, 1748; Sci. Bull. 201762, 1201; ACS Catal. 20199, 1019)、鉑卡賓Angew. Chem. Int. Ed. 201756, 605)、鋅卡賓Angew. Chem. Int. Ed. 202059, 1666)和銅卡賓J. Am. Chem. Soc. 2019141, 16961; J. Am. Chem. Soc. 2020142, 7618; Angew. Chem. Int. Ed. 2020, DOI: 10.1002/anie.202007206)的全新生成方式。特別是,開發(fā)了一類新型的炔烴胺化試劑--異噁唑用于產(chǎn)生α-亞胺金卡賓,被國內(nèi)外二十多個課題組廣泛應(yīng)用。該綜述總結(jié)了近十幾年來金催化炔烴氮賓轉(zhuǎn)移和卡賓轉(zhuǎn)移反應(yīng)的應(yīng)用現(xiàn)狀。首先,系統(tǒng)介紹了金催化炔烴的氮賓轉(zhuǎn)移反應(yīng)和各種新型的炔烴氮賓轉(zhuǎn)移試劑如疊氮化物、氮雜葉立德、異噁唑等。其次,系統(tǒng)介紹了金催化炔烴的卡賓轉(zhuǎn)移反應(yīng),并由此發(fā)展了多種炔烴的氧轉(zhuǎn)移試劑如硝基化合物、硝酮、亞砜、吡啶氮氧化物等。對于各類炔烴參與金催化氮賓轉(zhuǎn)移和卡賓轉(zhuǎn)移的反應(yīng)機理及其在天然產(chǎn)物、生物活性分子全合成中的運用也進行了詳細介紹。此外,綜述還總結(jié)了金催化氮賓轉(zhuǎn)移和卡賓轉(zhuǎn)移這一研究領(lǐng)域存在的問題和挑戰(zhàn),并對將來的發(fā)展趨勢和前景進行了展望。

該工作由葉龍武教授課題組和位于新竹的清華大學劉瑞雄教授課題組合作完成。研究工作得到國家自然科學基金委2177216121622204福建省自然科學基金重點項目(2019J02001)、廈門市科技計劃項目--對臺科技合作項目3502Z20183015)、廈門大學校長基金20720180036)、教育部長江學者和創(chuàng)新團隊發(fā)展計劃等資助。

論文鏈接:https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acs.chemrev.0c00348


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