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作為新一代薄膜太陽(yáng)能電池的代表性材料，鈣鈦礦的毒性及對(duì)水氧的敏感性嚴(yán)重阻礙了其的商業(yè)化進(jìn)程。近年來(lái)，二維（2D）Sn基無(wú)鉛鈣鈦礦因其出色的穩(wěn)定性和低毒性，成為3D鈣鈦礦的替代材料。但由于二維材料結(jié)構(gòu)的特殊性，電子或空穴受量子尺寸效應(yīng)限制，其壽命和遷移率遠(yuǎn)低于3D結(jié)構(gòu)，因而其器件光電轉(zhuǎn)化效率明顯低于3D鈣鈦礦。這種穩(wěn)定性與高效率之間的矛盾成為實(shí)際應(yīng)用的一個(gè)難題。  

最近，在國(guó)家自然科學(xué)基金委、科技部和中國(guó)科學(xué)院的大力支持下，中科院化學(xué)所綠色印刷重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室科研人員與鄭州大學(xué)合作，成功地將疏水性有機(jī)分子1,4-丁二胺引入到Sn基無(wú)鉛鈣鈦礦中，合成了一系列具有Dion-Jacobson相的準(zhǔn)二維鈣鈦礦。如圖1所示，具有典型準(zhǔn)二維結(jié)構(gòu)的(BEA)FA₂Sn₃I₁₀鈣鈦礦結(jié)構(gòu)對(duì)稱性較好，光吸收窗口與三維相比并沒有明顯減少，并具有合適的禁帶寬度。第一性原理計(jì)算表明，(BEA)FA₂Sn₃I₁₀具有大的形成能（10⁶ j/mol），結(jié)構(gòu)穩(wěn)定。

另外，(BEA)FA₂Sn₃I₁₀薄膜致密性良好，載流子限域作用并不明顯，結(jié)合一維擴(kuò)散方程，計(jì)算出的電子擴(kuò)散長(zhǎng)度為450 nm，空穴擴(kuò)散長(zhǎng)度為360 nm，載流子遷移率為14.4 cm² V^-1 S^-1。利用該(BEA)FA₂Sn₃I₁₀薄膜制備出的太陽(yáng)能電池，光電轉(zhuǎn)換效率高達(dá)6.34%，是目前報(bào)道的Dion-Jacobson相的準(zhǔn)二維鈣鈦礦太陽(yáng)能電池的最高值。更為重要的是，在自然條件下，未封裝的器件經(jīng)過(guò)1000小時(shí)的老化，效率僅僅衰減8%。另外，在光照穩(wěn)定性測(cè)試中發(fā)現(xiàn)，經(jīng)過(guò)200小時(shí)，器件效率仍有90%以上。通過(guò)這種新型低維無(wú)鉛鈣鈦礦結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)，同時(shí)實(shí)現(xiàn)了高效率和穩(wěn)定性的鈣鈦礦太陽(yáng)能電池，對(duì)推動(dòng)鈣鈦礦太陽(yáng)能電池的實(shí)際應(yīng)用具有重要意義。

該研究成果近日發(fā)表于《Angewandte Chemie International Edition》上（https://doi.org/10.1002/anie.202000460），通訊作者是宋延林研究員和鄭州大學(xué)張懿強(qiáng)博士，第一作者是博士生李鵬偉。 

　　圖1   單晶(BEA)FA₂Sn₃I₁₀的合成，晶體結(jié)構(gòu)及第一性原理計(jì)算